[논문 리뷰] Ab initio theory of negatively charged boron vacancy qubit in hBN

Viktor Ivády, Gergely Barcza외 6명|arXiv (Cornell University)|2019. 10. 17.

Diamond and Carbon-based Materials Research인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 밀도 행렬 군화 그룹(DMRG)과 코른-샴 밀도함수이론(KS-DFT)을 사용하여 헥사곤형 질화붕소(hBN)에서 음성 전하를 띤 붕소 공여결함(B-V)의 ab initio 분석을 수행하며, 전자 구조, 스핀에 의존하는 광학적 전이 및 광학적 스핀 균형을 유도하는 격자 진동의 영향을 규명한다. 이 작업은 최근 실온 실험과 뛰어난 일치를 보이는, 결함의 자성광학적 성질에 대한 완전한 이론적 기술을 제공한다. 특히, 자장이 없는 상태에서의 분열과 초미세 상호작용을 포함한다.

ABSTRACT

Highly correlated orbitals coupled with phonons in two-dimension are identified for paramagnetic and optically active boron vacancy in hexagonal boron nitride by first principles methods which are responsible for recently observed optically detected magnetic resonance signal. We report ab initio analysis of the correlated electronic structure of this center by density matrix renormalization group and Kohn-Sham density functional theory methods. By establishing the nature of the bright and dark states as well as the position of the energy levels, we provide a complete description of the magneto-optical properties and corresponding radiative and non-radiative routes which are responsible for the optical spin polarization and spin dependent luminescence of the defect. Our findings pave the way toward advancing the identification and characterization of room temperature quantum bits in two-dimensional solids.

연구 동기 및 목표

• 단층 hBN에서 음성 전하를 띤 붕소 공여결함(B-V)의 전자 및 스핀 구조를 규명하기 위해.
• 빛나는 상태와 어두운 상태의 성격과 그들이 광학적 스핀 균형에 미치는 역할를 규명하기 위해.
• 결함 큐비트 식별을 위한 핵심 스핀에 의존하는 매개변수인 자장이 없는 상태에서의 분열(ZFS)과 초미세 상호작용 상수(HF)를 계산하기 위해.
• 스핀 선택적 복사 및 비복사 전이를 유도하는 격자 진동 보조 붕괴 경로를 모델링하기 위해.
• 2차원 반데발스 물질에서 실온에서의 양자 비트 작동을 위한 첫 번째 원리적 기반을 제공하기 위해.

제안 방법

• B-V 결함의 상관 전자 구조를 계산하기 위해 DMRG 및 KS-DFT 방법을 사용하였다.
• 정확한 초미세 및 ZFS 매개변수 확보를 위해 HSE06 기능을 사용하였으며, 스피너 오염 보정은 Biktagirov 등(2019)의 방법을 적용하였다.
• 격자 스펙트럼을 계산하고 격자 측면대 및 폴라론 스펙트럼을 구성하기 위해 PBE 기능을 적용하였다.
• N 원자에서 최소 0.10 이상의 값을 가지는 오비탈 국소화 기준을 사용해 결함 주변의 27개 국소화된 코른-샴 오비탈로 활성 공간을 정의하였다.
• 비활성 오비탈에 대해 동결 핵 근사법을 적용하고, 에너지 창 기반 선택을 통해 활성 공간의 타당성을 검증하였다.
• DMRG에서 수치 정확도를 제어하기 위해 동적 블록 상태 선택 기법과 χ = 10⁻⁵, 양자 정보 이론을 적용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 hBN에서 음성 전하를 띤 붕소 공여결함의 전자 구조는 어떠한가? 특히 빛나는 상태와 어두운 상태의 성격은 무엇인가?
• RQ2 전자-격자 진동 결합과 다체 상호작용은 광학적 스핀 균형과 스핀에 의존하는 발광에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 B-V 결함의 자장이 없는 상태에서의 분열(ZFS)과 초미세 상호작용 상수(HF)의 값은 얼마이며, 실험 측정치와 어떻게 비교되는가?
• RQ4 스핀 선택적 붕괴 경로—복사 및 비복사—는 광학적 스핀 초기화 및 판독에 어떻게 기여하는가?
• RQ5 DMRG와 하이브리드 DFT 방법이 hBN에서 결함의 다체 자극 상태 스펙트럼을 얼마나 정확하게 기술하는가?

주요 결과

• DMRG 및 KS-DFT 계산은 실온에서 관측된 광학적으로 탐지된 자기공명(ODMR) 신호를 재현하였다.
• B-V 결함의 기저 상태는 이중도(S = 1/2)이며, 첫 번째 올림 상태는 삼중도(S = 1)로, 광학적 스핀 균형 행동과 일치한다.
• 자장이 없는 상태에서의 분열(ZFS)과 초미세 상호작용 상수(HF)를 계산하였으며, 최근의 실험 측정치와 양호한 일치를 보였다.
• 격자 측면대 및 폴라론 스펙트럼을 구성하였으며, 전자-격자 진동 결합이 스핀 선택적 비복사 붕괴 과정을 매개한다는 것을 보여주었다.
• 국소화 기반으로 선택된 27개 오비탈의 활성 공간은 에너지 창 기반 선택과 거의 동일한 스펙트럼을 제공하며, 略로 낮은 에너지를 가지며 그 타당성을 확인하였다.
• 삼중도 E'' 상태의 스핀 밀도는 a₂'' 및 e'' 오비탈의 혼합으로 잘 근사되며, DMRG에 의한 다중 결정자 성격을 확인하였다.