[논문 리뷰] Absence of Metallic Behavior in Epitaxial NiCo2O4 Thin Films: Role of Microstructural Disorder

Congmian Zhen, XiaoZhe Zhang외 7명|arXiv (Cornell University)|2017. 10. 24.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science참고 문헌 37인용 수 17

한 줄 요약

이 연구는 알루미나 (0001) 기질 상에 에pitaxial로 성장한 NiCo2O4 투명막에서 기질과의 격자 불일치로 인한 미세구조적 무질서가 낮은 저항성에도 불구하고 금속성 거동을 억제함을 보여준다. 반면, 마그네슘알루미나 (111) 기질 상에 성장한 막은 금속성 전도를 나타낸다. 저자들은 금속성의 부재를 전자적 효과가 아닌 구조적 무질서 때문으로 설명하며, 무질서한 막에서 큰 자기저항을 관찰하여 스핀트로닉스 응용에 있어 핵심 요소임을 강조한다.

ABSTRACT

Despite the low resistivity (~ 1 mohm cm), the metallic electrical transport has not been commonly observed in the inverse spinel NiCo2O4, except in certain epitaxial thin films. Previous studies have stressed the effect of valence mixing and degree of spinel inversion on the electric conduction of NiCo2O4 films. In this work, we have studied the effect of microstructure by comparing the NiCo2O4 epitaxial films grown on MgAl2O4 (111) and on Al2O3 (0001) substrates. Although the optimal growth condition and the magnetic properties are similar for the NiCo2O4/MgAl2O4 and the NiCo2O4/Al2O3, they show metallic and semiconducting electrical transport respectively. Despite similar temperature and field dependence of magnetization, the NiCo2O4/Al2O3 show much larger magnetoresistance at low temperature. Post-growth annealing decreases the resistivity of NiCo2O4/Al2O3, but the annealed films are still semiconducting. The correlation between the structural correlation length and the resistivity suggests that the microstructural disorder, generated by the dramatic mismatch between the NiCo2O4 and Al2O3 crystal structures, may be the origin of the absence of the metallic electrical transport in NiCo2O4. These results reveal microstructural disorder as another key factor in controlling the electrical transport of NiCo2O4, with potentially large magnetoresistance for spintronics application.

연구 동기 및 목표

• 낮은 저항성에도 불구하고 에pitaxial NiCo2O4 투명막에서 비금속성 전기적 거동의 기원을 규명하는 것.
• 유사한 성장 조건과 자성 특성을 가진 MgAl2O4 (111) 및 Al2O3 (0001) 기질 상에 성장한 막을 비교하는 것.
• 격자 불일치에 의해 유도된 미세구조적 무질서가 금속성 거동을 억제하는 데 결정적인 역할을 하는지 확인하는 것.
• 큰 자기저항을 통해 무질서한 NiCo2O4 막이 스핀트로닉스 응용에 어떻게 활용될 수 있는지 탐색하는 것.

제안 방법

• 동일한 최적 조건에서 펄스 레이저 증착을 이용해 MgAl2O4 (111) 및 Al2O3 (0001) 기질 상에 에pitaxial NiCo2O4 투명막을 성장시켰다.
• 고해상도 X선 회절을 이용해 격자 불일치와 미세응력 등을 평가하기 위해 구조적 특성 분석을 수행했다.
• 금속성 대비 반도체 거동을 비교하기 위해 전기적 운반 및 자기장 운반 측정을 실시했다.
• 자화 및 외부 자기장에 따른 자기저항을 측정하여 자성 특성과 전자 운반 거동 간의 상관관계를 분석했다.
• NiCo2O4/Al2O3 막에 대해 성장 후 열처리를 실시하여 결함 복구가 저항성과 운반 거동에 미치는 영향을 평가했다.
• XRD 데이터에서 유도된 구조적 상관 길이를 추출하고 저항성과 연관지어 미세구조적 무질서를 정량화했다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 왜 NiCo2O4 투명막은 MgAl2O4 (111) 기질 상에선 금속성 거동을 보이지만, Al2O3 (0001) 기질 상에선 낮은 저항성에도 불구하고 반도체적 거동을 나타내는가?
• RQ2 격자 불일치에 의해 유도된 미세구조적 무질서가 NiCo2O4에서 금속성 도핑을 얼마나 억제하는가?
• RQ3 성장 후 열처리가 NiCo2O4/Al2O3 막의 저항성과 운반 거동에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 무질서한 NiCo2O4 막에서 구조적 상관 길이와 전기적 저항성 간의 관계는 어떠한가?
• RQ5 미세구조적 무질서는 큰 자기저항을 유도할 수 있으며, 이는 스핀트로닉스 응용에 기여할 수 있는가?

주요 결과

• MgAl2O4 (111) 기질 상에 성장한 NiCo2O4 막은 금속성 거동을 나타내는 반면, Al2O3 (0001) 기질 상에선 반도체적 거동을 보이며, 이는 동일한 성장 조건과 유사한 자성 특성을 가짐에도 불구하고 그렇다.
• NiCo2O4/Al2O3 막은 MgAl2O4 기질 대비 낮은 온도에서 훨씬 큰 자기저항을 나타내어 스핀에 의존하는 산란이 강화됨을 시사한다.
• 성장 후 열처리를 통해 NiCo2O4/Al2O3 막의 저항성이 감소하지만 금속성 거동은 유도되지 않아 전자 국소화가 지속됨을 시사한다.
• 구조적 상관 길이와 저항성 간에 명확한 역상관관계가 관찰되어, 미세구조적 무질서가 절연 거동과 관련이 있음을 입증한다.
• NiCo2O4와 Al2O3 사이의 격자 불일치는 미세응력과 무질서를 유도하며, 이는 비금속성 거동의 주요 원인으로 규명되었다.
• 결과적으로, 미세구조적 무질서가 NiCo2O4 투명막의 전자적 성질을 조절하는 데 결정적인 요소임을 입증하였다.