[논문 리뷰] Coexistence of Multiple Stacking Charge Density Waves in Kagome Superconductor ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$

Qian Xiao, Yihao Lin외 10명|arXiv (Cornell University)|2022. 01. 13.

Topological Materials and Phenomena인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 온도 의존성 X선 회절 및 밀도함수이론(DFT) 계산을 통해 카그롬 초전도체 CsV₃Sb₅에서 2×2×2 및 2×2×4 배열의 전하 밀도파(CDW) 상이 공존하고 경쟁하고 있음을 규명하였다. 결과적으로 이러한 CDW 상은 바닥 상태 에너지가 거의 동일하고 공간적으로 경쟁하며, 외부 압력 또는 도핑 조건에서 관찰되는 이중 도메인 초전도 전이를 미세 구조적으로 설명한다.

ABSTRACT

The recently discovered Kagome family ${\mathrm{AV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ (A = K, Rb, Cs) exhibits rich physical phenomena, including non-trivial topological electronic structure, giant anomalous Hall effect, charge density waves (CDW) and superconductivity. Notably, CDW in ${\mathrm{AV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ is evidenced to intertwine with its superconductivity and topology, but its nature remains elusive. Here, we combine x-ray scattering experiments and density-functional theory calculations to investigate the CDWs in ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ and demonstrate the coexistence of 2 $ imes$ 2 $ imes$ 2 and 2 $ imes$ 2 $ imes$ 4 CDW stacking phases. Competition between these CDW phases is revealed by tracking the temperature evolution of CDW intensities, which also manifests in different transition temperatures during warming- and cooling measurements. We also identify a meta-stable quenched state of ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$ after fast-cooling process. Our study demonstrates the coexistence of competing CDW stacking in ${\mathrm{CsV}}_3{\mathrm{Sb}}_5$, offering new insights in understanding the novel properties of this system.

연구 동기 및 목표

• CsV₃Sb₅에서 초전도성과 토폴로지적 효과와 복합적으로 공존하는 전하 밀도파(CDW) 순서의 성격을 규명하기 위해.
• 2×2×2 및 2×2×4 조절 방식 간의 충돌하는 보고서를 고려할 때, CsV₃Sb₅에서 다수의 CDW 배열 상이 공존하는지 확인하기 위해.
• 서로 경쟁하는 CDW 상의 미세 구조적 기원과 초전도 전이에 미치는 영향을 이해하기 위해.
• 카그롬 격자에서 다양한 CDW 구조를 안정화시키는 데서 배열 순서의 역할을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 냉각 및 가열 사이클 중 CDW 피크 강도와 전이 온도를 추적하기 위해 온도 의존성 X선 회절(XRD)을 사용하였다.
• CDW 성분 간의 공간적 상관관계와 상의 경쟁을 탐사하기 위해 공진형 탄성 X선 산란(REXS)을 활용하였다.
• 다양한 V층 배열 순서를 가진 3차원 CDW 구조의 에너지를 계산하기 위해 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하였다.
• 실험적 XRD 패턴을 계산된 2×2×2 및 2×2×4 CDW 구조의 강도의 비상관 초합으로서 피팅하였다. 이때 C6 대칭 등가 구조도 포함되었다.
• DFT에서의 구조 최적화 결과, 인접한 V층 간의 Cs 이온의 불안정성은 수축하는 V육각형의 번갈아 배열을 선호하며, 이로 인해 다수의 안정된 배열 구조가 가능해졌다.
• 최적의 실험 데이터 피팅을 위해 1×4 또는 SD 변형된 구조는 제외하고, 오직 2×2×2 및 2×2×4 상만 포함하여 모델을 정밀 조정하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CsV₃Sb₅에서 다수의 CDW 배열 상이 공존하는가? 만약 그렇다면, 각 상의 대칭성과 공간 분포는 어떠한가?
• RQ2 냉각 및 가열 사이클 중 2×2×2 및 2×2×4 CDW 상의 전이 온도는 어떻게 다름?
• RQ3 2×2×2 및 2×2×4 CDW 상의 미세 구조적 기원은 무엇이며, 에너지적으로 어떻게 경쟁하는가?
• RQ4 왜 CsV₃Sb₅는 외부 압력 또는 도핑 조건에서 이중 도메인 초전도 전이를 보이며, CDW 상은 이 현상과 어떻게 관련이 있는가?

주요 결과

• 2×2×2 및 2×2×4 CDW 배열 상이 CsV₃Sb₅에서 공존하며, 냉각 시 전이 온도는 94 K, 가열 시 90 K로 관측되어 동적 경쟁을 나타낸다.
• XRD 데이터는 2×2×2 및 2×2×4 CDW 구조를 동시에 고려한 피팅에서 CDW 피크 간 상관계수 0.91을 보이며, 단일 상 모델(0.80)에 비해 유의미하게 향상되었다.
• DFT 계산 결과, 거의 에너지가 동일한 세 가지 안정된 3차원 CDW 구조가 존재하며, 1개의 2×2×2(AB 배열)와 2개의 4×4×4(ABCB 및 ABCD 배열)이다. 이들의 에너지 차이는 1 meV/식량 단위 이내이다.
• 2×2×2 및 4×4×4 CDW 상은 V층의 역별자성 별도의 배열 순서에 기인하며, 반면 SD 변형은 불안정하여 배열의 불안정성 조건에서 ISD로 전환된다.
• 스캐닝 REXS를 통한 결과, 두 조절 방식이 실공간에서 서로 배제 경향을 보이며, 2×2×2 및 2×2×4 CDW 상 간의 공간적 경쟁이 확인되었다.
• 거의 에너지가 동일한 CDW 상의 공존은 CsV₃Sb₅에서 관찰되는 이중 도메인 초전도 전이에 합리적인 설명을 제공한다: 첫 번째 Tc 피크는 한 CDW 상의 억제에 기인하고, 두 번째 피크는 양상의 완전한 제거에 기인한다.