[논문 리뷰] Creep in reactive colloidal gels: a nanomechanical study of cement hydrates
논문은 가수화되는 시멘트 페이스트의 크립이 C-S-H 나노입자 간의 입자 간 미끄럼에 의해 지배되며 LD-C-S-H 및 HD-C-S-H가 단일 입상상으로 작용해 포장 밀도가 크립을 제어한다.
From soft polymeric gels to hardened cement paste, amorphous solids under constant load exhibit a pronounced time-dependent deformation called creep. The microscopic mechanism of such a phenomenon is poorly understood in amorphous materials and constitutes an even greater challenge in densely packed and chemically reactive granular systems. Both features are prominently present in hydrating cement pastes composed of calcium silicate hydrate (C-S-H) nanoparticles, whose packing density increases as a function of time, while cement hydration is taking place. Performing nano-indentation tests and porosity measurements on a large collection of samples at various stages of hydration, we show that the creep response of hydrating cement paste is mainly controlled by the inter-particle distance and results from slippage between (C-S-H) nanoparticles. Our findings provide a unique insight into the microscopic mechanism underpinning the creep response in aging granular materials, thus paving the way for the design of concrete with improved creep resistance.
연구 동기 및 목표
- aging cement paste under constant load에서 microscopically creeping mechanism을 조사한다.
- 시멘트 수화 중 기계적 크립을 미세구조 진화와 연계한다.
- 나노스케일 측정을 통해 LD-C-S-H와 HD-C-S-H의 크립에서의 역할을 구분한다.
- 포장 밀도와 입자 간 간격이 크립 거동에 미치는 영향을 정량화한다.
제안 방법
- 다양한 수화 정도에서 대규모 시멘트 페이스트 샘플에 대해 나노경도 측정을 수행하여 H, M, C를 추출한다.
- 29Si NMR을 사용해 수화 정도를 결정하고 C-S-H 중합화(Q1, Q2, Q2(1Al))를 특성화한다.
- 가우시안 혼합 모델링을 통해 LD-C-S-H 및 HD-C-S-H 상을 도출하기 위해 화학 조성 및 경도 분포를 매핑한다.
- 미세역학 모델링을 사용해 입자 강성 및 상 구성을 바탕으로 포장 밀도 η를 추정한다.
- 입자 간 거리 r/d와 기공 측정(질소 흡착 및 MIP)을 통해 팽창성 기여를 분석하고 크립 계수 C와의 상관 관계를 파악한다.
- 수화 동안의 미시-역학, 화학, 미세공극의 연계된 관찰을 제공한다.
실험 결과
연구 질문
- RQ1가수화 정도에 따라 수화 중인 시멘트 페이스트의 크립 반응은 어떻게 달라지는가?
- RQ2LD-C-S-H와 HD-C-S-H가 크립에서 서로 다른 거동을 보이는가, 아니면 단일 입상 상으로 간주될 수 있는가?
- RQ3노화된 시멘트 페이스트에서 크립을 주로 지배하는 미세구조 매개변수는 무엇인가(예: 입자 간 거리)?
- RQ4크립이 나노입자 변형이나 C-S-H의 내부 중합보다 입자 간 미끄럼에 의해 지배되는가?
- RQ5수화 과정에서의 기공 변화가 관찰된 나노스케일 크립 기전과 어떻게 관련되는가?
주요 결과
- 가수화 중인 시멘트 페이스트의 크립은 주로 C-S-H 나노입자 간의 입자 간 미끄럼에 의해 제어된다.
- LD-C-S-H와 HD-C-S-H 상은 더 높은 수화 정도에서 H, M, C가 증가함을 보이며 공통 포장 밀도 기반 프레임워크로 설명될 수 있다.
- 포장 밀도 η는 수화 정도와 함께 증가하며 최대에 거의 0.75에 도달하고 두 C-S-H 상의 기계적 반응을 정의한다.
- 크립 모듈러스 C는 입자 간 거리 r/d가 감소할수록 대략 선형으로 증가하며, 크립이 나노스케일 입자 변형이 아니라 입자 경계 현상임을 시사한다.
- 초기 연령의 크립은 나노스케일 중합보다 입자 간 간격과 상관 관계가 크며, C-S-H 이합체(Q1, Q2, Q2(1Al))의 발달은 수화와 함께 진행되나 크립은 입자 간 간격과 관련이 있다.
- LD- 및 HD-C-S-H의 기공 기여는 여전히 상당하며 독립적 기공 측정과 일치하여 미세구조, 포장 및 크립 간의 연계를 강화한다.
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