[논문 리뷰] Dipolar spin ice regime proximate to an all-in-all-out Néel ground state in the dipolar-octupolar pyrochlore Ce$_2$Sn$_2$O$_7$

D. R. Yahne, B. Placke외 12명|arXiv (Cornell University)|2022. 11. 28.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 수소화합물으로 얻은 Ce2Sn2O7에서 전기쌍극자 스핀 얼음 상이 모든 입자-모두 빼기(Néel) 상태에 가까운 유한온도에서 존재함을 밝혀내기 위해 양자 몬테카를로 시뮬레이션과 중성자 회절을 사용한다. 결과는 이전의 고체상 합성된 샘플들과 대조되며, 저파수에서의 산산이 흩어진 산란이 전기쌍극자 스핀 얼음의 특징을 보이며, 이는 고파수에서의 삼중극자 산란과는 대조된다. 이는 Ce2Sn2O7가 장거리 질서로 향하는 양자상전이에 가까이 위치해 있음을 시사한다.

ABSTRACT

The dipolar-octupolar (DO) pyrochlores, R$_2$M$_2$O$_7$ (R = Ce, Sm, Nd), are key players in the search for realizable novel quantum spin liquid (QSL) states as a large parameter space within the DO pyrochlore phase diagram is theorized to host QSL states of both dipolar and octupolar nature. New single crystals and powders of Ce$_2$Sn$_2$O$_7$, synthesized by hydrothermal techniques, present an opportunity for a new characterization of the exchange parameters in Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ using the near-neighbor $XYZ$ model Hamiltonian associated with DO pyrochlores. Utilizing quantum numerical linked cluster expansion fits to heat capacity and magnetic susceptibility measurements, and classical Monte Carlo calculations to the diffuse neutron diffraction of the new hydrothermally grown Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ samples, we place Ce$_2$Sn$_2$O$_7$'s ground state within the ordered dipolar all-in-all-out (AIAO) Néel phase, with quantum Monte Carlo calculations showing a transition to long-range order at temperatures below those accessed experimentally. Indeed, our new neutron diffraction measurements on the hydrothermally grown Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ powders show a broad signal at low scattering wave vectors, reminiscent of a extit{dipolar} spin ice, in striking contrast from previous powder neutron diffraction on samples grown from solid-state synthesis, which found diffuse scattering at high scattering wave vectors associated with magnetic {\it octupoles} and suggested an octupolar quantum spin ice state. We conclude that new hydrothermally grown Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ samples host a finite-temperature proximate dipolar spin ice phase, above the expected transition to AIAO Néel order.

연구 동기 및 목표

• 다양한 샘플 합성 방법으로 인해 갈등하는 결과가 발생한 바 있어, Ce2Sn2O7의 자성 기저 상태를 규명하는 것.
• 교환 파라미터와 자성 반응을 분석하여 Ce2Sn2O7가 양자 스핀 액체 또는 장거리 순서 상을 갖는지 확인하는 것.
• 샘플 품질과 합성 방법이 전기쌍극자-삼중극자 페로브스카이트에서 중성자 회절 및 열역학 데이터 해석에 미치는 영향을 명확히 하는 것.
• XYZ 해밀토니안을 사용하여 Ce2Sn2O7에 대한 미세구조 모델을 수립하고, 양자 몬테카를로 및 연결 클러스터 전개 피팅을 통해 이를 검증하는 것.

제안 방법

• 열용량과 자화율 데이터를 피팅하기 위해 양자 수치 연결 클러스터 전개(NLCE)를 사용하여 교환 파라미터를 추출하였다.
• 수소화합물로 얻은 Ce2Sn2O7 펌프의 산산이 흩어진 중성자 회절 데이터에 고전적 몬테카를로 시뮬레이션을 적용하여 스핀 상관관계를 모델링하였다.
• 특정 열용량을 계산하고 상전이 온도를 추정하기 위해 스토케스리 시리즈 전개(SSE) 양자 몬테카를로 시뮬레이션을 수행하였다.
• 근접한 이웃 원자 간 상호작용을 기술하기 위해 XYZ 해밀토니안을 사용하였으며, 실험 데이터에 맞추어 파라미터를 피팅하였다.
• Ce2Sn2O7의 다중극자 모멘트를 고려하기 위해 중성자 산란 단면적에 전기쌍극자(n=1) 및 삼중극자(n=3) 기여를 포함시켰다.
• 최적의 피팅을 위해 XYZ 모델 공간에서 파라미터 스윕을 수행하였으며, 적합도 평가를 위해 χ² 최소화 기법을 사용하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 수소화합물로 얻은 Ce2Sn2O7는 저온에서 산산이 흩어진 중성자 산란으로 인해 전기쌍극자 스핀 얼음 상을 갖는가?
• RQ2 열역학적 및 산란 데이터를 바탕으로, Ce2Sn2O7의 진정한 기저 상태는 순서가 있는 AIAO Néel 상태인지, 아니면 양자 스핀 액체 상태인가?
• RQ3 합성 방법(수소화합물 대 고체상)이 Ce2Sn2O7의 관측된 자성 질서와 산란 서명에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 Ce2Sn2O7에서 장거리 질서의 임계 온도는 얼마이며, 실험적으로 접근 가능한 온도에 얼마나 가까운가?
• RQ5 중성자 산란에서 전기쌍극자 및 삼중극자 기여가 Ce2Sn2O7의 자성 구조 인자 해석에 얼마나 큰 영향을 미치는가?

주요 결과

• 수소화합물로 얻은 Ce2Sn2O7는 저파수 산란 파장에서 산산이 흩어진 산란을 보이며, 이는 전기쌍극자 스핀 얼음 상의 특징이다.
• 기저 상태는 모든 입자-모두 빼기(AIAO) Néel 순서 상태로 확인되었으며, 양자 몬테카를로를 통해 추정된 상전이 온도는 실험적으로 접근 가능한 최저 온도 이하에 위치한다.
• 최적 피팅 교환 파라미터(Jx̃ = 0.0457 meV, Jỹ = -0.0014 meV, Jz̃ = -0.0110 meV)는 시스템이 순서상과 양자 스핀 액체 상 사이의 양자상전이 경계에 매우 가까이 위치해 있음을 시사한다.
• 수소화합물로 얻은 샘플의 중성자 회절 결과는 전기쌍극자 스핀 얼음 유사 신호를 보이며, 이는 이전의 고체상 합성 샘플과 대조적으로 고파수 산산이 흩어진 산란을 보이며 삼중극자 질서를 시사하는 바와 명백히 대비된다.
• 양자 몬테카를로 시뮬레이션은 전이 온도가 교환 파라미터의 미세한 변화에 매우 민감함에도 불구하고, 시스템이 여전히 순서상 내에 있음을 확인한다.
• 본 연구는 이전 문헌의 모순을 해소하며, 산란 행동의 차이를 샘플 품질과 합성 방법의 영향으로 기인함을 밝혀내어, 수소화합물 샘플이 근접한 전기쌍극자 스핀 얼음 영역을 나타낸다.