[논문 리뷰] Epitaxial-strain-induced multiferroicity in SrMnO$_{3}$ from first principles

Jun Hee Lee, Karin M. Rabe|arXiv (Cornell University)|2009. 10. 28.

Multiferroics and related materials인용 수 12

한 줄 요약

이 연구는 강한 스핀-포논 결합을 활용하여 에피택셜 스트레인에 의해 스트론티움 망간산화물(SrMnO₃)에서 새로운 다중철성 반도체-반자성 상태가 유도됨을 밀도-functional 이론을 기반으로 입증한다. 이 메커니즘은 반자성 상태에서의 극성 불안정성이 스트레인에 의해 강화되어 발생하며, 이로 인해 약 54 μC/cm² 이상의 극성과 92 K를 초월하는 투리 온도가 예측된다. 이는 압축 및 인장 스트레인 조건에서 모두 성립한다.

ABSTRACT

First-principles density-functional calculations reveal a large spin-phonon coupling in cubic SrMnO$_{3}$, with ferromagnetic ordering producing a polar instability. Through combination of this coupling with the strain-polarization coupling characteristic of perovskites, the bulk antiferromagnetic paraelectric ground state of SrMnO$_3$ is shown to be driven to a previously unreported multiferroic ferroelectric-ferromagnetic state by increasing epitaxial strain, both tensile and compressive. This state has a computed polarization and estimated Curie temperature above 54 $μ$C/cm$^2$ and 92 K. Large mixed magnetic-electric-elastic responses are predicted in the vicinity of the phase boundaries.

연구 동기 및 목표

• 에피택셜 스트레인 하에서 스트론티움 망간산화물(SrMnO₃)에서 다중철성의 발생을 탐색하는 것.
• 기본 상태에서 반자성 및 무극성인 물질이 스트레인에 의해 반도체-반자성 다중철성 상이 안정화될 수 있는지 조사하는 것.
• 기계적 스트레인을 가한 퍼보스카이트 산화물에서 큰 전기 극성과 높은 자성 전이 온도가 동시에 존재할 수 있는 조건을 규명하는 것.
• 스트레인 조절을 통해 상전이 경계를 조절함으로써 전기장 또는 자기장에 의한 상전이 제어 가능성 평가.
• 다양한 전자 구조 매개변수와 스트레인 조건에서 예측된 다중철성 상태의 안정성 평가.

제안 방법

• GGA+U 방법을 사용한 밀도-functional 이론(DFT) 계산를 수행하였으며, PBE 교환-상관 기능과 Mn d전자에 대해 U = 2.7 eV, J_H = 1 eV를 적용하였다.
• 냉각된 포논 방법을 사용하여 √2×√2×2 초세포와 6×6×4 k-점 메esh를 활용해 포논 주파수를 계산하였다.
• 기판 위에 퇴적된 퇴적성 성장 조건을 모의하기 위해, 면내 격자 상수를 변화시키면서 면외 상수는 고정함으로써 에피택셜 스트레인을 적용하였다.
• 스핀-포논 결합의 강도는 반자성 상태 대비 반도체 상태에서의 최저 주파수 극성 포논 모드의 부식 정도를 비교하여 정량화하였다.
• 자기적 순서(기본형에서 C형, A형으로 전이된 후 FM 상태로 전이) 변화, 극성, 전자 밴드 구조 변화를 추적함으로써 상전이를 식별하였다.
• GGA+U와 LSDA+U를 비교함으로써 부피 과대평가 오류의 영향을 평가하고, 다양한 U 값에서 다중철성 상의 안정성을 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 에피택셜 스트레인이 스트론티움 망간산화물(SrMnO₃)에서 다중철성 상태를 유도할 수 있는가? 이 물질은 기본 상태에서 입방 퍼보스카이트이며 반자성 및 무극성이다.
• RQ2 스트레인 하에서 반도체-반자성 상태를 안정화하는 데 있어 스핀-포논 결합의 역할은 무엇인가?
• RQ3 다중철성 상으로의 전이를 유도하기 위해 필요한 임계 스트레인 값(압축 및 인장)은 무엇인가?
• RQ4 예측된 극성 및 투리 온도가 EuTiO₃와 같은 알려진 다중철성 물질과 비교하여 어떻게 다른가?
• RQ5 상경계 근처에서의 혼합 자기전기 및 탄성전기 반응은 무엇이며, 이는 전기장 또는 자기장에 의한 다른 질서 매개변수 제어를 가능하게 하는가?

주요 결과

• SrMnO₃에서 강한 스핀-포논 결합이 확인되었으며, 반도체 상태에서 최저 주파수 극성 포논 모드가 불안정해져 극성 변형을 유도한다.
• 에피택셜 스트레인은 인장 및 압축 스트레인 영역 모두에서 이전에 보고되지 않은 다중철성 반도체-반자성 상을 안정화시킨다.
• 예측된 전기 극성은 54 μC/cm²를 초과하며, 추정된 투리 온도는 92 K를 초월하여 EuTiO₃보다 현저히 높다.
• 스트레인에 따른 상전이 순서는 G형에서 C형, A형으로 전이된 후 최종적으로 FM-FE 상태로 전이되며, 이 과정에서 극성에 급격한 점프가 관찰된다.
• 금속성 입방 FM 상은 극성 변형을 겪으면서 전자 밀도 상태에서 갭이 열리면서 절연체로 전환된다.
• 상경계 근처에서는 큰 혼합 자기전기 및 탄성전기 반응이 예측되며, 이는 전기장 또는 자기장에 의한 다른 질서 매개변수 제어 가능성을 열어준다.