[논문 리뷰] Foerster resonance energy transfer rate and local density of optical states are uncorrelated in any dielectric nanophotonic medium

Martijn Wubs, Willem L. Vos|University of Twente Research Information|2015. 07. 22.

Photonic and Optical Devices참고 문헌 59인용 수 31

한 줄 요약

이 논문은 유전체 나노광학 시스템에서의 Forster 공명 에너지 전달(FRET) 속도가 국소 광학 상태 밀도(LDOS)와 본질적으로 상관이 없음을 분석적으로 입증한다. 환경이 자발적 방출을 강하게 수정하더라도 마찬가지다. 정확한 및 근사적인 그린 함수 형식을 사용하여 저자들은 FRET가 주로 정적 전기 dipole-dipole 상호작용과, 기부자 주파수의 10배까지의 넓은 대역폭에서의 그린 함수의 허수부에 대한 통합에만 의존하며, 주파수 의존성 LDOS에는 영향을 받지 않음을 보여주며, 오랫동안 지속된 실험적 이슬패를 해결한다.

ABSTRACT

Motivated by the ongoing debate about nanophotonic control of Foerster resonance energy transfer (FRET), notably by the local density of optical states (LDOS), we study an analytic model system wherein a pair of ideal dipole emitters - donor and acceptor - exhibit energy transfer in the vicinity of an ideal mirror. The FRET rate is controlled by the mirror up to distances comparable to the donor-acceptor distance, that is, the few-nanometer range. For vanishing distance, we find a complete inhibition or a four-fold enhancement, depending on dipole orientation. For mirror distances on the wavelength scale, where the well-known `Drexhage' modification of the spontaneous-emission rate occurs, the FRET rate is constant. Hence there is no correlation between the Foerster (or total) energy transfer rate and the LDOS. At any distance to the mirror, the total energy transfer between a closely-spaced donor and acceptor is dominated by Foerster transfer, i.e., by the static dipole-dipole interaction that yields the characteristic inverse-sixth-power donor-acceptor distance dependence in homogeneous media. Generalizing to arbitrary inhomogeneous media with weak dispersion and weak absorption in the frequency overlap range of donor and acceptor, we derive two main theoretical results. Firstly, the spatially dependent Foerster energy transfer rate does not depend on frequency, hence not on the LDOS. Secondly the FRET rate is expressed as a frequency integral of the imaginary part of the Green function. This leads to an approximate FRET rate in terms of the LDOS integrated over a huge bandwidth from zero frequency to about 10 times the donor emission frequency, corresponding to the vacuum-ultraviolet. Even then, the broadband LDOS hardly contributes to the energy transfer rates. We discuss practical consequences including quantum information processing.

연구 동기 및 목표

• 나노광학 환경에서 Forster 공명 에너지 전달(FRET) 속도가 국소 광학 상태 밀도(LDOS)에 따라 달라지는 데 대한 모순되는 실험 보고를 해결하기 위해.
• 약간의 산란과 흡수를 갖는 비균일한 유전체 매질에서 FRET에 대한 엄밀한 이론적 프레임워크를 수립하기 위해.
• 일반적으로 나노광학 응용에서 가정하는 바와 같이, LDOS 공학을 통해 FRET 속도를 제어할 수 있는지 확인하기 위해.
• LDOS 근사 이외의 그린 함수 및 그 주파수 통합이 FRET 동역학을 어떻게 규정하는지 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 자기 방출 효과에서 FRET 동역학을 분리하기 위해 이상적인 거울 근처의 기부자-수용자 전기 dipole 쌍의 분석적 모델링.
• 기부자 주파수의 10배까지의 넓은 대역폭에서 주파수 통합을 통해 정확한 FRET 속도를 유도한 것. 이는 그린 함수의 허수부에 기반한다.
• 정적 그린 함수의 고주파 및 저주파 근사를 개발하여 정확도와 물리적 의미를 평가하기 위해.
• 조화 운동자의 특성과 점근 전개를 사용하여 균일한 매질과 거울 영향을 받는 매질에서 진동하는 그린 함수 성분의 통합을 평가하기 위해.
• LDOS 근사와 정확한 표현을 비교하여 오차 범위를 정량화하였으며, 특히 수 나노미터 영역에서의 오차를 중심으로 분석하였다.
• λ = 628 nm에서 전이 속도를 수치적으로 평가하여 거리 의존적 행동을 시각화하고 이론적 예측을 검증하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 유전체 나노광학 구조에서 Forster 공명 에너지 전달(FRET) 속도는 국소 광학 상태 밀도(LDOS)와 상관이 있는가?
• RQ2 일반적으로 많은 나노광학 설계에서 가정하는 바와 같이, FRET는 순수하게 LDOS 공학을 통해 제어될 수 있는가?
• RQ3 LDOS에 종속되지 않는 측면에서, FRET 속도는 전자기 환경에 대해 어떤 기능적 의존성을 갖는가?
• RQ4 거울 근처와 같이 강한 필드 비균일성이 있는 시스템에서, FRET에 대한 LDOS 근사는 얼마나 정확한가?
• RQ5 기부자 방출 주파수를 초월하는 그린 함수의 넓은 대역폭 기여가 FRET 속도에 어느 정도 영향을 미치는가?

주요 결과

• FRET 속도는 기부자 방출 주파수에서의 LDOS와 무관하며, 이는 일반적으로 널리 공유되는 직접 상관관계가 있다는 가정과 정면으로 배치된다.
• 거울 근처에서 LDOS가 네 배로 증가하거나 완전히 억제되는 등 강한 LDOS 변화가 발생하더라도, 관련 주파수 영역에서 평균화된 FRET 속도는 변화하지 않는다.
• FRET 속도는 기부자 주파수의 10배까지 연장되는 넓은 대역폭에서 그린 함수의 허수부에 대한 주파수 통합에만 의존하며, 특정 주파수에서의 LDOS에는 영향을 받지 않는다.
• LDOS 근사는 (Ωr_da n/c)^5 비례하는 상대 오차를 유도하며, 이는 대역폭과 거리의 곱이 작을 경우에만 높은 정확도를 가짐을 확인한다.
• 수 나노미터 수준의 거리에서는 FRET 속도가 LDOS와 무관하게 정적 전기 dipole-dipole 상호작용에 의해 지배되며, r_da^(-6) 의 거리 의존성을 갖는다.
• λ = 628 nm에서의 수치 시뮬레이션은 FRET 속도가 LDOS가 크게 변하는 파장 스케일의 거울 거리에서도 일정하게 유지됨을 확인하였으며, 이는 상관관계가 없음을 더욱 강력히 뒷받침한다.