[논문 리뷰] High-throughput computational discovery of 40 ultralow thermal conductivity and 20 highly anisotropic crystalline materials

Ankit Jain, Harish P Veeravenkata외 2명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 07.

Thermal properties of materials인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 열전 및 열절연 응용을 위한 초저온성도를 갖는 물질을 식별하기 위해 225종의 안정한 삼성화합물 반도체에 대한 고속 밀도함수이론(DFT) 기반의 계산적 걸러내기를 수행한다. 효율적인 비선형력상수 추출 방법을 사용하여 열성도가 1 W/m-K 이하인 40종의 물질을 식별하였으며, 이 중 SbRbK₂는 0.16 W/m-K의 값을 기록하였다. 또한 이전에 보고된 바보다 높은 열전도도 이방성(이방성)을 보이는 20종의 물질을 발견하였으며, 최대 이방성은 12.6에 달하였다.

ABSTRACT

We performed ab-initio driven density functional theory-based high throughput computations to search for materials with low thermal conductivity and high thermal transport anisotropy. We shortlisted a pool of 429 stable ternary semiconductors from the Materials Project and obtained phonon thermal conductivity by solving the Boltzmann transport equation on 225 materials. We found the lowest thermal conductivity of 0.16 W/m-K in SbRbK 2 and 40 materials with a thermal conductivity lower than 1 W/m-K at 300 K. For anisotropic thermal transport, we have identified six materials with anisotropy larger than 5 and 20 with thermal transport anisotropy higher than the largest reported literature value.

연구 동기 및 목표

• 열전 및 열절연 응용을 위한 초저온성도를 갖는 새로운 물질의 발견을 가속화하기 위해.
• 기존의 밀도함수이론 기반 열성도 계산의 계산적 제약을 극복하기 위해 효율적인 비선형력상수 추출 방법을 활용하기 위해.
• 방향성 열 관리에 핵심적인 열전도도 이방성 특성을 체계적으로 식별하기 위해.
• 기존의 물질 계열을 넘어 225종의 안정한 삼성화합물 반도체에 대해 전면적인 DFT 계산을 수행하여 새로운 탐색을 확장하기 위해.
• 고정밀도로 높은 정확도를 갖는 고속 스크리닝 프레임워크를 제공하여 격자 진동 열전도 특성을 예측하기 위해.

제안 방법

• Materials Project에서 확보한 429종의 안정한 삼성화합물 반도체에 대해 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하고 열역학적 및 구조적 안정성 기준으로 걸러내기.
• 온도 의존성 비선형력상수를 스트로스틱 열역학적 스냅샷 방법으로 추출하여, 300 K에서 봄올츠만 운동방정식(Boltzmann transport equation, BTE)을 적용해 격자 진동 열성도를 계산.
• 모든 225종의 물질 간에 신뢰성과 비교 가능성을 확보하기 위해 일관된 수렴된 시뮬레이션 파라미터를 사용.
• 전자 밴드 갭 > 0.2 eV, 랜타니드 및 아크티늄 원소, 희토류 금속, 고이온성 화합물의 부재를 기준으로 물질 걸러내기.
• 열전도도 이방성을 결정체학적 방향에 따른 최대 및 최소 열전도도의 비율로 계산.
• 예측 정확도를 확보하기 위해, 예를 들어 붕소 arsenide와 같은 알려진 기준 물질과의 비교를 통해 결과를 검증.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 밀도함수이론 기반 고속 스크리닝을 통해 안정한 삼성화합물 반도체에서 도달 가능한 최저의 격자 진동 열성도는 얼마인가?
• RQ2 최고의 열전도도 이방성을 보이는 물질은 무엇이며, 이는 이전에 보고된 값과 비교해 어떻게 다른가?
• RQ3 효율적인 비선형력상수 추출 방법은 계산 비용을 크게 낮추면서도 대규모이고 정확한 열성도 예측을 가능하게 하는가?
• RQ4 열성도와 이방성의 분포는 다양한 결정계와 화학 조성에 따라 어떻게 달라지는가?
• RQ5 어떤 화합물 조성 또는 구조적 무늬가 일관되게 초저온성도 또는 고이방성을 유도하는가?

주요 결과

• 300 K에서 관측된 최저의 격자 진동 열성도는 SbRbK₂에서 0.16 W/m-K로, 지금까지 보고된 바 중에서 가장 낮은 값이다.
• 총 40종의 물질이 열성도가 1 W/m-K 이하로 나타나, 열전 및 열절연 응용을 위한 풍부한 후보군을 제공한다.
• 관측된 최고의 열전도도 이방성은 공유결합 화합물에서 12.6에 달하며, 이는 이전에 보고된 값보다 크게 초월한 것이다.
• 6종의 물질이 이방성 값이 5를 초과하고, 20종의 물질이 이전 연구에서 보고된 최고의 이방성 값을 넘어서는 결과를 보였다.
• 이 계산 프레임워크는 기존 방법 대비 1~3개의 주기적 계산 비용을 낮추면서도 정확한 열성도 예측을 가능하게 하여 대규모 스크리닝을 촉진하였다.
• 이 연구는 특정 원자 배열과 낮은 대칭성을 갖는 복잡한 삼성화합물이 초저온성도와 고이방성을 동시에 달성할 수 있음을 입증하였으며, 이는 功能성 재료 설계 공간을 넓혔다.