[논문 리뷰] Improved method for measuring low concentration radium and its application to the Super-Kamiokande Gadolinium project

S. Ito, K. Ichimura외 9명|arXiv (Cornell University)|2020. 06. 17.

Radiation Detection and Scintillator Technologies참고 문헌 12인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 고행렬 샘플에서 저농도 226Ra를 측정하기 위해 'Empore Radium Rad Disk' 수지를 사용한 개선된 화학적 추출 방법을 제시한다. 이 방법은 99.9% 이상의 복원도를 달성하였으며, 처리 속도는 3 L/h로 세 배 증가했고, 검출 감도는 0.1 mBq에 도달하였다. 이는 슈퍼카미오칸데 프로젝트의 SK-Gd를 위한 Gd2(SO4)3·8H2O 인증에 성공적으로 적용되었으며, 0.5 mBq kg−1 이하의 기준을 충족시켰다.

ABSTRACT

Chemical extraction using a molecular recognition resin named "Empore Radium Rad Disk" was developed to improve sensitivity for the low concentration of radium (Ra). Compared with the previous method, the extraction process speed was improved by a factor of three and the recovery rate for $^{226}$Ra was also improved from 81$\pm$4% to $>$99.9%. The sensitivity on the 10$^{-1}$ mBq level was achieved using a high purity germanium detector. This improved method was applied to determine $^{226}$Ra in Gd$_2$(SO$_4$)$_3{\cdot}$8H$_2$O which will be used in the Super-Kamiokande Gadolinium project. The improvement and measurement results are reported in this paper.

연구 동기 및 목표

• Gd2(SO4)3·8H2O와 같은 고행렬 물질에서 저활성도 226Ra를 더 민감하고 효율적으로 측정할 수 있는 방법을 개발하기 위해.
• 이전 방법의 한계, 즉 낮은 복원도(81±4%)와 느린 처리 속도(1 L/h)로 인해 SK-Gd의 엄격한 요구사항을 충족하지 못하는 문제를 해결하기 위해.
• Gd2(SO4)3·8H2O에서 226Ra의 검출 한계를 0.5 mBq kg−1 이하로 확보하여, SK-Gd 프로젝트에서 허용되는 최대 수준을 충족시키기 위해.
• 실제 샘플을 이용한 검증을 통해 Gd2(SO4)3·8H2O 모든 라인의 방사성 불순물 기준을 충족시켜 검출기 적재 이전에 보장하기 위해.

제안 방법

• 226Ra를 고selective하게 흡착하는 분자 인식 수지인 'Empore Radium Rad Disk' 수지를 사용하여, 대용량 고행렬 샘플에서 226Ra를 농축하는 화학적 추출을 실시하였다.
• 이전 방법(1 L/h) 대비 세 배 빠른 처리 속도를 확보하기 위해 진공 필터링을 통해 50 mL/min(3 L/h)로 추출을 수행하였다.
• 디스크를 직접 고순도 Germanium(HPGe) 검출기로 측정하여, 214Pb(609 keV) 및 214Bi(352 keV, 1764 keV)의 자식 뉴클리드에서 발생하는 감마선 방출을 통해 226Ra를 정량화하였다.
• 감도 보정을 위해 몬테카를로 시뮬레이션을 활용하였으며, 214Bi에서 발생하는 352 keV 감마선에 대해 15.9%의 감도를 확보하였다.
• 복원도 검증을 위해 Ba를 트레이서 동위원소로 사용하였고, ICP-MS 분석 결과 유출액에 남아 있는 Ba 농도가 <0.1% 이하로 확인되어 226Ra의 복원도가 99.9% 이상임을 확인하였다.
• 배경 및 빈도 수준을 측정하기 위해 17개의 디스크를 사용하여, 절차 빈도 수준을 0.11+0.04−0.02 mBq/디스크로 산정하였으며, 이는 이전 방법(0.3±0.2 mBq)보다 유의미하게 낮았다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Gd2(SO4)3·8H2O와 같은 고행렬 샘플에서 226Ra의 sub-mBq 감도를 확보할 수 있는 화학적 추출 방법을 개발할 수 있는가?
• RQ2 이전 방법의 복원도(81±4%)를 초월하면서도 처리 시간을 단축시킬 수 있는 226Ra 복원도 향상 전략은 무엇인가?
• RQ3 Gd2(SO4)3·8H2O의 고농도 농도가 226Ra 추출 및 측정에 어떤 정도 영향을 미치는가?
• RQ4 상용으로 유통되는 Gd2(SO4)3·8H2O 라인의 실제 226Ra 농도는 얼마이며, SK-Gd 프로젝트의 0.5 mBq kg−1 기준을 충족하는가?
• RQ5 개선된 방법은 저배경 중성자 실험용 대량 Gd2(SO4)·8H2O 라인의 인증에 신뢰성 있게 적용될 수 있는가?

주요 결과

• 개선된 방법은 226Ra 검출 감도를 0.1 mBq로 확보하였으며, 이는 13톤의 Gd2(SO4)3·8H2O 기준으로 <0.4 mBq kg−1의 검출 한계를 의미하여, SK-Gd 요구사항인 0.5 mBq kg−1를 충족시켰다.
• 226Ra 복원도는 이전 방법의 81±4%에서 >99.9%로 향상되었으며, Ba 트레이서 연구를 통해 추출 과정에서의 손실가 최소화되었음을 확인하였다.
• 처리 속도는 3 L/h로 세 배 증가하여 대량 샘플 분석에 있어 처리 능력이 크게 향상되었다.
• 절차 빈도는 0.11+0.04−0.02 mBq/디스크로 감소하여 검출 한계 향상과 배경 불확도 감소에 기여하였다.
• 측정된 Gd2(SO4)3·8H2O 라인(n=6) 전부가 90% 신뢰수준 상한선인 0.2–0.5 mBq kg−1 이하의 226Ra 농도를 보였으며, SK-Gd 기준을 충족함을 확인하였다.
• 이 방법은 성공적으로 14톤의 Gd2(SO4)3·8H2O를 인증하는 데 적용되었으며, 모든 라인이 허용된 방사성 불순물 수준 내에 있음을 확인하였다.