[논문 리뷰] Intertwined Charge and Spin Density Waves in Trilayer Nickelate La$_4$Ni$_3$O$_{10}$ Revealed by $^{139}$La NQR

Jie Dou, Feiyu Li외 8명|arXiv (Cornell University)|2026. 01. 25.

Solid-state spectroscopy and crystallography인용 수 0

한 줄 요약

논문은 La4Ni3O10에 대한 139La NQR을 통해 T_DW ≈ 133 K 이하에서 얽혀 있는 비정합 전하 밀도파와 스핀 밀도파를 드러내며, 전이는 일차-유사(first-order-like) 특성을 보이고 SDW 관련 스핀 과도 진동이 강하다는 것을 보여준다.

ABSTRACT

The discovery of superconducting transitions in pressurized La$_3$Ni$_2$O$_{7}$ and La$_4$Ni$_3$O$_{10}$ has highlighted the pivotal role of density wave (DW) orders in nickelate superconductors. To gain a comprehensive understanding of the superconducting state, it is essential to elucidate the nature of the DW order. In this study, we utilized $^{139}$La nuclear quadrupole resonance (NQR) to investigate the charge density wave (CDW) and spin density wave (SDW) orders in both single-crystal and polycrystalline La$_4$Ni$_3$O$_{10}$. Near $T_{ m{DW}} \approx 133$ K, an abrupt change in both the linewidth and frequency of the La(2) site in the single-crystal sample provides compelling evidence for a first-order-like phase transition. The pronounced broadening of the NQR lines indicates the incommensurate nature of the DW order. Furthermore, the spin-lattice relaxation rate divided by temperature 1/$T_1$$T$ exhibits a strong enhancement at $T_{ m{DW}}$, indicating the strong spin fluctuations above the first-order DW transition. These observations suggest an intricate interplay between incommensurate CDW and SDW orders. Our findings offer critical insights into the microscopic mechanisms of the DW state in La$_4$Ni$_3$O$_{10}$ and establish an essential framework for exploring the interplay between DW and superconducting phases in nickelate superconductors.

연구 동기 및 목표

• 상압에서의 La4Ni3O10의 밀도파(order)의 본질를 규명한다.
• 밀도파 상태에서 전하 기여와 스핀 기여를 구분하고 이들의 상호 작용을 밝힌다.
• 전이의 차수와 관찰된 DW 거동에 대한 시료 품질의 역할을 특징화한다.
• 니켈레이트 초전도성과 관련된 DW 상태에 대한 미시적 통찰을 제공한다.

제안 방법

• 상압에서 다결정(polycrystalline) 및 단결정(single-crystal) La4Ni3O10에 대해 139La NQR을 수행한다.
• T_DW를 가로질러 선폭, 공명 주파수 및 온도 의존성을 모니터링한다.
• 스핀-격자 이완율 1/T1과 그 온도 의존성을 측정하여 스핀 변동을 평가한다.
• 내부 자장을 통한 CDW 및 SDW의 기여에 의해 NQR 선 이동 및 확장을 모델링한다.
• La(2) 자리 신호(바깥쪽 NiO2 평면)를 비교하여 SDW/CDW 특성과 모멘트 방향을 추론한다.

Figure 1: (a) Crystal structure of La 4 Ni 3 O 10 . Light green atoms denote La(2) atoms, while dark green atoms denote La(1) atoms. (b-c) The 139 La NQR spectra of La 4 Ni 3 O 10 single-crystal (b) and polycrystalline (c) samples in the normal state and the DW state, respectively. The yellow and bl

실험 결과

연구 질문

• RQ1 상압에서 La4Ni3O10의 밀도파 순서의 특성은 어떤가? (정합(commensurate)인가 비정합(incommensurate)인가?)
• RQ2 전하 밀도파(CDW)와 스핀 밀도파(SDW) 순서는 공존하는가? 그리고 T_DW ~133 K에서 이들이 어떻게 상호 작용하는가?
• RQ3 DW 전이는 일차-유사인지 이차적(두 번째 차수)인지, 그리고 시료 품질이 그것에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 La 자리에서의 내부 자장 방향과 크기는 무엇이며, 이는 Ni 모멘트에 대해 무엇을 시사하는가?

주요 결과

• T_DW ≈ 133 K 이하에서 단결정에서 La(2) NQR 선이 갑작스럽게 넓어지고 이동하며, 이는 일차-유사 DW 전이를 시사한다.
• 선의 넓어짐과 비분리성(비분리)으로 보아 비정합 DW 주문으로, 아마도 2차원적 특성을 시사한다.
• 1/T1T는 T_DW에서 강한 증가를 보이며 전이 상의 큰 스핀 변동을 신호한다.
• 모의실험은 La(2)에서 약 210 mT의 내부 자장을 나타내고 CDW 확장이 ~0.3 MHz로 관찰된 스펙트럼을 재현하여 얽힌 CDW와 SDW 순서를 시사한다.
• SDW 관련 변동은 외부 NiO2 평면에서 기인하는 것으로 보이며 Ni 모멘트가 c축에 대해 평행하거나 수직으로 배향될 수 있음을 논의하였고, 데이터는 외부 Ni 모멘트의 c축 정렬을 지지한다.

Figure 2: The temperature-dependent 139 La(2) NQR spectra of La 4 Ni 3 O 10 single-crystal (a) and polycrystal (b) samples. The yellow and blue peaks represent the ±5/2 $\leftrightarrow$ ±7/2 transition lines of La 4 Ni 3 O 10 before and after the DW transition, respectively. The solid lines represe