[논문 리뷰] Intrinsic magnetism in superconducting infinite-layer nickelates

Jennifer Fowlie, Marios Hadjimichael외 11명|arXiv (Cornell University)|2022. 01. 28.

Iron-based superconductors research인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 초저에너지 뮤온 스핀 회전/붕괴(µSR)를 사용하여 초전도 무한층 니켈산화물에서 장거리 순자화자성 질서 없이도 내재된 단거리 반자화자성 질서를 입증한다. 자화는 Ni²⁺ 서브격자에서 기인하며, 다양한 희토류 도핑과 Sr 도핑 농도에서도 유지되며, 150 K 이상에서 자화 변동이 발생함으로써 구리산화물과는 다를 바 있는 명백한 자성 견고 상태를 나타낸다.

ABSTRACT

The discovery of superconductivity in Nd$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_2$ [1] introduced a new family of layered nickelate superconductors that has now been extended to include a range of Sr-doping [2, 3], Pr or La in place of Nd [4-6], and the 5-layer Nd$_6$Ni$_5$O$_{12}$ [7]. A number of studies indicate that electron correlations are strong in these materials [8-14], and hence a central question is whether or not magnetism is present as a consequence of these interactions. Here we report muon spin rotation/relaxation studies of a series of superconducting infinite-layer nickelates. In all cases we observe an intrinsic magnetic ground state, regardless of the rare earth ion or doping, arising from local moments on the nickel sublattice. The coexistence of magnetism - which is likely to be antiferromagnetic and short-range ordered - with superconductivity is reminiscent of some iron pnictides [15] and heavy fermion compounds [16], and qualitatively distinct from the doped cuprates [17].

연구 동기 및 목표

• 장거리 자화 질서가 없는 상황에서도 초전도 무한층 니켈산화물에 내재된 자성이 존재하는지 확인하는 것.
• 희토류 이온과 Ni 서브격자 간의 자성 기여를 분리하는 것.
• 이들 물질에서 자성 질서의 성격(예: 단거리, 스핀거품 유사)과 온도에 따른 변화를 조사하는 것.
• 전자 상호작용과 오비탈 자유도가 초전도성과 자성의 공존에 미치는 역할을 명확히 하는 것.
• 니켈산화물의 자성 거동을 구리산화물과 철계 산화물계와 비교하여, 자성 질서가 초전도 도메인에 가까이 위치해 있는지 여부를 분석하는 것.

제안 방법

• 국소 자장의 고해상도 공간 및 시간 해상도 측정을 위해 초저에너지 뮤온 스핀 회전/붕괴(µSR)를 사용하였다.
• 8 nm 두께의 니켈산화물 계층 내에서 최대 정지 깊이를 확보하면서 반사율을 최소화하기 위해 뮤온 임플랜테이션 에너지를 4.5 keV로 조절하였다.
• 뮤온 정지 프로파일을 모의하기 위해 몬테카를로 시뮬레이션을 사용하였으며, 깊이 선택적 측정을 최적화하기 위해 캡핑층 두께를 조정하였다(SrTiO₃).
• 자기장이 없는 상태(ZF)와 약한 횡방향 자기장(wTF) µSR 실험을 다양한 온도에서 수행하여 자화 진동과 붕괴를 탐지하였다.
• 데이터 분석은 musrfit 소프트웨어를 사용하였으며, 스트레칭된 지수형 피팅을 통해 자성 체적 분율과 자화 변동률(β 파rameter)을 추출하였다.
• SrTiO₃에서 뮤온이 형성되는 기여를 비대칭 분석에서 보정하여 니켈산화물 계층의 신호를 고립시켰다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 외부 결함이나 계면 효과와 무관하게 초전도 무한층 니켈산화물에 내재된 자성이 존재하는가?
• RQ2 관측된 자성의 기원은 무엇인가—특히 Ni²⁺ 서브격자에 국한되어 있는가, 아니면 희토류 이온에 의해 영향을 받는가?
• RQ3 자성 상태는 온도와 도핑 농도에 따라 어떻게 변화하며, 자성 질서의 성격(장거리, 단거리, 스핀거품 유사)은 무엇인가?
• RQ4 니켈산화물의 자성 거동은 구리산화물과 철계 산화물계와 비교하여 어떤가—특히 자성 전이 온도와 초전도성과의 공존 여부 측면에서?
• RQ5 전자 상호작용과 오비탈 혼성화는 이들 물질에서 자성을 안정화시키는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• 모든 연구된 초전도 무한층 니켈산화물(Nd₀.₈₂₅Sr₀.₁₇₅NiO₂, Pr₀.₈Sr₀.₂NiO₂, La₀.₈Sr₀.₂NiO₂, LaNiO₂)은 장거리 자화 질서가 검출되지 않은 채 내재된 자성 질서를 보이며, 이는 장거리 질서가 없음을 시사한다.
• 자성은 Ni²⁺ 서브격자에 국한되어 있으며, 희토류 원소가 달라져도 동일한 µSR 반응을 보임으로써 확인되었으며, 이는 희토류 이온에 자화 모멘트가 없음을 시사한다.
• 150 K 이상에서 자화 변동이 관찰되며, 냉각에 따라 자성 체적 분율이 점진적으로 증가함으로써 단거리 또는 스핀거품 유사 질서임을 나타낸다.
• ZF 및 wTF 스펙트럼은 장거리 질서의 증거를 보이지 않으며, ZF에서의 진동 부재는 뮤온 시간 스케일에서 동적인 변동 자장이 있음을 확인한다.
• 자기장에 의해 발생하는 중요한 자화 분극이 없고, 뮤온 정지 깊이 프로파일의 에너지 의존성이 반자화자성 결합을 지지함으로써 자성 반응은 반자화자성 상호작용과 일치한다.
• 고온에서 자성이 시작됨(150 K 이상)은 구리산화물(일般적으로 <30 K)과 대비되며, 니켈산화물에서 별개의 자성 메커니즘이 존재할 가능성이 있으며, 이는 다오비탈 물리학과 관련이 있을 수 있음을 시사한다.