[논문 리뷰] Light-Matter Response Functions in Quantum-Electrodynamical Density-Functional Theory: Modifications of Spectra and of the Maxwell Equations

Johannes Flick, Davis M. Welakuh외 3명|arXiv (Cornell University)|2018. 03. 08.

Strong Light-Matter Interactions인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 양자전기역학적 밀도함수이론 내에서 선형 응답 이론을 개발하여 처음부터 연산 가능한 결합된 물질-광자 시스템을 기술한다. 광자-물질 응답을 가짜 고유값 문제로 재구성함으로써, 인위적인 넓힘 없이 자연스러운 선폭을 갖는 스펙트럼을 효율적으로 계산할 수 있게 되었으며, 강한 광자-물질 결합 영역에서 새로운 응답 함수와 수정된 맥스웰 방정식을 드러내었다.

ABSTRACT

We introduce linear-response theory for non-relativistic quantum-electrodynamics in the long wavelength limit, which allows us to treat correlated excited-state phenomena of matter-photon systems from first principles. By using quantum-electrodynamical density-functional theory we can reformulate the resulting fully coupled photon-matter response equations as a pseudo-eigenvalue problem. This provides a direct extension of the conventional matter-only response theory. Our approach can be solved numerically very efficiently and existing ab-initio density-functional response implementations can be easily extended to take the full photon-matter response into account. We highlight how the coupling between light and matter changes the usual response functions and introduces new types of response functions that measure the matter-photon subsystem responses. We show how correlating light and matter changes the Maxwell equations and highlight how the spectra of real systems are changed upon strongly coupling to the photon field. A key feature of treating the combined matter-photon response is that natural lifetimes of excitations become directly accessible from first principles and no artificial broadening of spectra is required anymore. By introducing a straightforward extension of the random-phase approximation for the coupled matter-photon problem, we are able to present the first ab-initio spectra for a real molecular system that is coupled to the quantized electromagnetic field.

연구 동기 및 목표

• 기존의 물질 전용 응답 이론을 완전히 결합된 물질-광자 시스템으로 확장하기 위해.
• 양자전기역학적 시스템에서 상관관계가 있는(excited-state) 현상을 처음부터 계산 가능한 원리로 계산하는 데 도전하기 위해.
• 자기 허용 스펙트럼 넓힘을 제거하기 위해 응답의 자연스러운 수명을 직접 접근함으로써 인위적인 넓힘을 제거하기 위해.
• 기존의 처음부터 계산 가능한 밀도함수 응답 구현과 호환되는 계산적으로 효율적인 프레임워크를 개발하기 위해.
• 강한 광자-물질 결합에서 발생하는 새로운 유형의 응답 함수와 수정된 맥스웰 방정식을 드러내기 위해.

제안 방법

• 장파장 근사에서 비상대론적 양자전기역학에 대한 선형 응답 이론을 수립하기 위해.
• 양자전기역학적 밀도함수이론을 사용하여 결합된 광자-물질 응답을 가짜 고유값 문제로 매핑하기 위해.
• 기존의 처음부터 계산 가능한 응답 코드로 수치적 해를 구할 수 있도록 전체 광자-물질 응답 방정식을 재구성하기 위해.
• 결합된 물질-광자 시스템에 대한 랜덤단계근사의 간단한 확장 도입하기 위해.
• 상관관계가 있는 물질과 광자 자유도 기여를 포함하는 수정된 맥스웰 방정식 유도하기 위해.
• 내재된 붕괴율을 포함시켜 인위적인 넓힘 없이 직접 자연스러운 선폭을 계산할 수 있도록 하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 선형 응답 이론은 어떻게 강한 광자-물질 결합 조건에서 상관관계가 있는(excited-state) 현상을 처음부터 계산 가능한 원리로 일반화할 수 있는가?
• RQ2 결합된 물질-광자 시스템에서 어떤 새로운 유형의 응답 함수가 나타나며, 기존의 물질 전용 응답과 어떻게 다를까?
• RQ3 물질과 광자가 강하게 결합되고 상관관계가 있을 때 맥스웰 방정식은 어떻게 수정되는가?
• RQ4 자연스러운 선폭을 인위적인 넓힘 없이 처음부터 계산 가능한 원리로 직접 계산할 수 있는가?
• RQ5 실제 분자 시스템이 양자화된 전자기장과 결합된 첫 번째 처음부터 계산 가능한 스펙트럼은 무엇인가?

주요 결과

• 결합된 물질-광자 응답이 가짜 고유값 문제로 재구성되어, 기존의 처음부터 계산 가능한 프레임워크 내에서 효율적인 수치적 해를 가능하게 하였다.
• 강한 광자-물질 결합 조건에서 외부 편향에 대한 부분계의 응답을 정량화하는 새로운 응답 함수가 규명되었다.
• 상관관계가 있는 물질과 광자 자유도의 기여를 포함하는 수정된 맥스웰 방정식이 유도되었으며, 이는 시스템의 얽힘(entangled) 성격을 반영한다.
• 응답의 자연스러운 수명이 처음부터 계산 가능한 원리로 직접 접근 가능해져, 인위적인 스펙트럼 넓힘의 필요성이 제거되었다.
• 확장된 랜덤단계근사를 사용하여 실질적인 분자 시스템이 양자화된 전자기장과 결합된 최초의 처음부터 계산 가능한 스펙트럼이 계산되었다.
• 강한 광자-물질 결합으로 인한 수정된 스펙트럼을 정확하게 예측할 수 있게 되었으며, 상관관계가 있는 역학으로 인한 이완과 분열 현상도 포함되었다.