[논문 리뷰] Navigating phase diagram complexity to guide robotic inorganic materials synthesis

Jiadong Chen, Samuel R. Cross외 4명|arXiv (Cornell University)|2023. 04. 03.

Machine Learning in Materials Science인용 수 12

한 줄 요약

본 논문은 고차원 상평형도를 탐색하기 위한 열역학적 전구체 선택 전략을 제시하여 로봇 합성을 통해 다성분 산화물을 더 높은 상 순도로 합성할 수 있게 한다.

ABSTRACT

Efficient synthesis recipes are needed both to streamline the manufacturing of complex materials and to accelerate the realization of theoretically predicted materials. Oftentimes the solid-state synthesis of multicomponent oxides is impeded by undesired byproduct phases, which can kinetically trap reactions in an incomplete non-equilibrium state. We present a thermodynamic strategy to navigate high-dimensional phase diagrams in search of precursors that circumvent low-energy competing byproducts, while maximizing the reaction energy to drive fast phase transformation kinetics. Using a robotic inorganic materials synthesis laboratory, we perform a large-scale experimental validation of our precursor selection principles. For a set of 35 target quaternary oxides with chemistries representative of intercalation battery cathodes and solid-state electrolytes, we perform 224 reactions spanning 27 elements with 28 unique precursors. Our predicted precursors frequently yield target materials with higher phase purity than when starting from traditional precursors. Robotic laboratories offer an exciting new platform for data-driven experimental science, from which we can develop new insights into materials synthesis for both robot and human chemists.

연구 동기 및 목표

• 복잡한 다성분 산화물의 효율적인 합성을 촉진한다.
• 저에너지 부산물을 피하는 전구체를 선택하기 위한 열역학적 접근방식을 개발한다.
• 로봇식 무기 재료 합성 실험실에서 이 접근법을 시연한다.
• 선정된 전구체가 상 변환 동역학을 가속할 수 있음을 검증한다.

제안 방법

• 경쟁적 저에너지 부산물을 피하는 전구체를 식별하기 위해 열역학 프레임워크를 사용한다.
• 빠른 상 변환 동역학을 유도하기 위해 반응 에너지를 극대화한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다성분 산화물 합성에서 열역학적 전구체 선정이 원하지 않는 부산물 형성을 줄일 수 있는가?
• RQ2 제안된 열역학 전략으로 선택된 전구체가 로봇 합성에서 더 높은 상 순도를 이끌어내는가?
• RQ3 전구체 선택이 고차원 상평형도에서 반응 동역학과 결과에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• 예측된 전구체는 전통적 전구체보다 표적 물질을 더 높은 상 순도로 자주 생산했다.
• 검증은 인터칼레이션 배터리 음극 및 고체 상태 전해질을 대표하는 35개의 대상 4원 산화물에 대한 검증이 수행되었다.
• 로봇 실험은 27 원소에 걸친 224개의 반응과 28개의 고유 전구체를 포함했다.