[논문 리뷰] Non-Enzymatic Graphene-Based Biosensors for Continuous Glucose Monitoring

Mohamed Serry, Mahmoud A.S. Sakr|arXiv (Cornell University)|2015. 09. 04.

Electrochemical sensors and biosensors참고 문헌 46인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 표면 밴드 상호작용을 활용하여 민감하고 안정적이며 간섭에 강한 포도당 검출이 가능한 매개체가 없는 비효소성 그래핀-쇼트키 접합 생체센서를 제시한다. 0에서 15 mmol/L의 선형 반응 범위와 0.5 mmol/L의 검출 한계를 달성하여 효소 기반 시스템이 겪는 드리프트 및 불안정성 문제를 해결하는 견고한 대안을 제공한다.

ABSTRACT

A novel mediator-free, non-enzymatic electrochemical sensor, based on a graphene-Schottky junction, was fabricated for glucose detection. The sensor offers a promising alternative to the conventional enzyme-catalyzed electrochemical continuous glucose monitoring systems (CGM), as it overcomes many of the drawbacks attributed to the enzymatic nature; namely, irreversibility, drift, and interference with body fluids, which affect their accuracy, reliability and longevity. Enhanced performance of the sensors is demonstrated through the band interaction at the graphene-Schottky junction, which yields stronger forward/reverse currents in response to 50 μL glucose drop. Under optimized conditions, the linear response of the sensor to glucose concentration was valid in the range from 0 to 15 mmol/L with a detection limit of 0.5 mmol/L. The results indicated that the proposed sensor provided a highly sensitive, more facile method with good reproducibility for continuous glucose detection.

연구 동기 및 목표

• 기존 효소 기반 시스템의 한계를 극복하고 안정적이고 효소가 없는 연속 포도당 모니터링을 위한 센서를 개발한다.
• 포도당 산화효소에 의존하는 것을 제거하기 위해 직접 전자 이동을 가능하게 하는 그래핀-쇼트키 접합을 사용한다.
• 생체 유체에서의 간섭에 대한 저항성과 함께 센서 수명과 정확도를 향상시킨다.
• 생리적 포도당 농도 범위에서 높은 민감도와 재현성을 확보한다.
• 표면 밴드 상호작용에 기반한 매개체가 없는 전기화학적 검출 메커니즘을 입증한다.

제안 방법

• 반도체 기판 위에 그래핀층을 증착하여 이종접합을 형성한 그래핀-쇼트키 접합의 제조.
• 그래핀-반도체 접합에서의 표면 밴드 정렬을 활용하여 포도당 노출에 따라 전하 이동을 조절한다.
• 포도당 노출에 대한 정방향 및 역방향 전류 반응을 측정하기 위해 순환 voltammetry와 일정 전류 전류법을 활용한다.
• 최적 조건 하에서 실시간 전기화학적 반응을 평가하기 위해 50 µL의 포도당 방울을 적용한다.
• 다양한 포도당 농도(0–15 mmol/L)에서 센서 반응을 평가하기 위해 선형 스weep voltammetry를 적용한다.
• 통제된 조건 하에서 반복 측정을 통해 검출 한계와 재현성을 평가한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 매개체나 효소 없이도 비효소성 그래핀-쇼트키 접합 센서가 신뢰성 있고 민감한 포도당 검출을 수행할 수 있는가?
• RQ2 그래핀-반도체 접합에서의 표면 밴드 상호작용은 포도당 센싱을 위한 전자 이동을 어떻게 향상시키는가?
• RQ3 이 센서의 선형 동적 범위와 검출 한계는 생리적 조건에서 어떻게 되는가?
• RQ4 안정성과 간섭 저항성 측면에서 기존 효소 기반 연속 포도당 모니터링 장치와 비교해 센서 성능은 어떠한가?
• RQ5 반복 측정 동안 센서는 얼마나 높은 재현성을 유지하는가?

주요 결과

• 센서는 0에서 15 mmol/L의 포도당 농도 범위에서 선형 반응을 보이며 임상 모니터링에 적합함을 입증했다.
• 0.5 mmol/L의 검출 한계를 확보하여 생리적 포도당 농도 수준에서 매우 높은 민감도를 나타냈다.
• 포도당 노출 시 그래핀-쇼트키 접합에서 정방향 및 역방향 전류가 강화되어 효과적인 전하 이동 조절이 이루어짐을 확인했다.
• 센서는 양호한 재현성을 보이며 반복 측정에서도 일관된 성능을 유지함을 나타냈다.
• 매개체가 없는 설계로 효소의 변성, 드리프트 및 생체 유체의 간섭 문제를 줄였다.
• 이종접합 표면에서의 밴드 상호작용이 민감도 향상과 직접 전기화학적 검출을 가능하게 하는 데 핵심적인 역할을 했다.