[논문 리뷰] Observation of Griffiths-like phase in the quaternary Heusler compound NiFeTiSn

S. Chatterjee, S. Giri외 4명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 28.

Heusler alloys: electronic and magnetic properties참고 문헌 87인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 3d 전이 금속 기반 4원 조성 히우슬러 화합물인 니켈철티탄스니드(NiFeTiSn)에서 반자성 기저 상태와 스핀 기울임 순서를 보이는 반자성 상태를 띠는 첫 번째 그리피스 유사 상의 관측을 보고한다. 이 상은 철과 티타늄 사이의 반위치 불순물 불규칙성으로 인해 발생하며, 네일 온도 이상에서 국소적인 반자성 클러스터가 형성됨을 X선 회절, 자화 측정 및 모스바우어 스펙트로스코피를 통해 확인하였다.

ABSTRACT

The quaternary Heusler compound NiFeTiSn can be considered to be derived from the exotic pseudogap-compound Fe2TiSn by the replacement of one Fe atom by Ni. In contrast to Fe2TiSn, which shows a disorder-induced ferromagnetic phase, the ground state of NiFeTiSn is antiferromagnetic with the signature of spin canting. Interestingly, NiFeTiSn shows a Griffiths-like phase characterized by isolated ferromagnetic clusters before attaining the antiferromagnetic state. The Griffiths-like phase is possibly associated with the antisite disorder between Fe and Ti sites as evident from our powder X-ray diffraction study. The compound also shows rather an unusual temperature dependence of resistivity, which can be accounted for by the prevailing structural disorder in the system. NiFeTiSn turned out to be a rare example where a Griffiths-like phase is observed in a semiconducting 3d transition metal-based intermetallic compound with an antiferromagnetic ground state.

연구 동기 및 목표

• 니켈 치환으로부터 유도된 허그라프 갭 화합물 Fe2TiSn에서 유래한 4원 조성 히우슬러 화합물 NiFeTiSn의 자성 및 전자적 성질을 조사하기 위해.
• 특히 장거리 반자성 정렬 온도 이상에서 관찰되는 국소 반자성 상관관계의 기원을 규명하기 위해.
• 특히 반위치 결함을 포함한 구조적 불규칙성이 비반자성 기저 상태 시스템에서 그라이프스 유사 상의 발생에 미치는 영향을 탐색하기 위해.
• 구조적 및 전자적 불규칙성과 관련된 NiFeTiSn의 이국적인 저항도 온도 의존성 이해를 위해.
• 반자성 순서를 가지는 반도체적 3d 전이 금속 기반 이엠질리드에서 그라이프스 유사 상의 희귀한 사례로 NiFeTiSn을 정립하기 위해.

제안 방법

• NiFeTiSn의 결정 구조 분석 및 반위치 불규칙성 탐지 목적의 파우더 X선 회절(PXRD) 및 리에트벨드 보정을 수행하였다.
• 자기 전이 온도 결정 및 반자성 기저 상태와 스핀 기울임 순서의 확인을 위한 SQUID 자화 측정을 수행하였다.
• 300 K 및 80 K에서의 모스바우어 스펙트로스코피를 통해 국소 철 환경을 탐구하고, 자성 클러스터 존재를 검증하였다.
• 온도 의존 저항도 분석을 통해 전자 이동성 거동을 구조적 및 자성 불규칙성과 연관지어 분석하였다.
• 히우슬러 화합물에서의 불규칙성 유도 반자성과 그라이프스 상 이론 모델을 비교하였다.
• 슬레이터-폴링 규칙 및 DFT 기반 예측을 사용하여 예측된 비자성 기저 상태와 관측된 자성 행동 간의 대비를 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 NiFeTiSn은 장거리 반자성 정렬 온도 이상에서 지속적인 국소 반자성 클러스터를 보이며 그라이프스 유사 상을 나타내는가?
• RQ2 장거리 반자성 순서가 없는 상황에서 관측된 자성 상관관계의 기원은 무엇인가?
• RQ3 철과 티타늄 사이의 반위치 불규칙성이 NiFeTiSn의 자성 및 전자적 성질에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 왜 NiFeTiSn은 275 K 이하에서 커리-웨이스 법칙과 비슷한 자성 반응을 보이지 않으며, 이는 그라이프스 상과 어떻게 관련되는가?
• RQ5 NiFeTiSn의 이국적인 저항도 온도 의존성은 어느 정도의 구조적 불규칙성에 기인하는가?

주요 결과

• NiFeTiSn는 반자성 기저 상태를 지님에도 불구하고 약 275 K까지 지속적인 국소 반자성 상관관계를 보이며 그라이프스 유사 상을 나타낸다.
• 이 화합물은 약 7 K의 네일 온도(TN)를 보이며, 저온에서 장거리 반자성 순서를 나타낸다.
• 파우더 X선 회절 및 리에트벨드 보정을 통해 철과 티타늄 사이의 상당한 반위치 불규칙성이 확인되었으며, 이는 그라이프스 유사 상의 발생과 강하게 연관되어 있다.
• 300 K에서의 모스바우어 스펙트로스코피는 약 0.73 mm/s의 큐드라폴 분리도를 보이며, 자성적으로 무질서한 환경의 철을 나타내지만, 80 K 스펙트럼은 명확한 자성 혼합 분리도를 보이며 장거리 자성 순서 존재를 확인한다.
• NiFeTiSn의 저항도는 약 100 K에서 최소값을 보이며 비단조화적인 온도 의존성을 나타내며, 이는 구조적 및 전자적 불규칙성으로 인한 것으로, 가변 범위 터널링 또는 앤더슨 국소화와 일치한다.
• NiFeTiSn는 반도체적 3d 전이 금속 기반 이엠질리드에서 반자성 순서를 가지는 그라이프스 유사 상의 희귀한 사례로 확인되었으며, 산화물 및 희토류 시스템을 초월해 이러한 현상의 적용 범위를 넓혔다.