[논문 리뷰] Optical, transport and magnetic properties of new compound CeCd3P3

Shohei Higuchi, Yuki Noshima외 3명|arXiv (Cornell University)|2016. 04. 14.

Rare-earth and actinide compounds참고 문헌 1인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 기하학적 불안정성에 의한 Ce3+ 이온을 가진 새로운 헥사고날 ScAl3C3 유형의 반도체인 CeCd3P3의 합성 및 특성 분석을 보고한다. 이 화합물은 약 0.75 eV의 기본 밴드 갭, 0.48 K까지의 장거리 자성 정렬이 없는 국소화된 4f 전자, 그리고 강한 기하학적 불안정성과 큰 음의 Weiss 온도(-60 K)로 인해 양자 스핀 액체 후보로 일관하는 자화율을 나타낸다.

ABSTRACT

We have found that CeCd$_{3}$P$_{3}$ crystallizes into a hexagonal ScAl$_{3}$C$_{3}$-type structure. The optical, transport and magnetic properties of CeCd$_{3}$P$_{3}$ were investigated by measuring the diffuse reflectance, electrical resistivity and magnetization. CeCd$_{3}$P$_{3}$ is a semiconductor with the fundamental band gap of approximately 0.75 eV. The 4$f$ electrons of Ce$^{3+}$ ions are well localized but do not show long range order down to 0.48 K, presumably due to the geometrical frustration of Ce atoms. The magnetic ordering temperature is possibly lower than that of isostructural CeZn$_{3}$P$_{3}$ (0.75 K). Because several $f$-electron compounds with the ScAl$_{3}$C$_{3}$-type structure are quantum spin systems, CeCd$_{3}$P$_{3}$ may be a candidate of quantum spin liquid. On the other hand, the relatively large band gap compared to approximately 0.4 eV in CeZn$_{3}$P$_{3}$, would not be intimate with the observation of photoinduced Kondo effect, providing a potentially new range of applications of devices based on the Kondo effect.

연구 동기 및 목표

• 새로운 화합물 CeCd3P3의 광학적, 전기적, 자성 특성을 조사하기 위해.
• Ce3+ 이온의 삼각형 격자에서의 기하학적 불안정성이 양자 스핀 액체 행동을 유도하는지 확인하기 위해.
• CeCd3P3가 양자 스핀 액체 또는 광유도 Kondo 효과를 갖출 잠재성을 평가하기 위해 등구조적 CeZn3P3 및 Ce2Sn2O7와 비교하기 위해.
• 희토류 기반 반도체의 전자적 및 자성 특성에 있어 결정 구조와 랜타니드 수축의 역할을 평가하기 위해.

제안 방법

• 진공 처리된 퀠츠 튜브에서 800 °C에서 2일 동안 고체 반응을 통해 다결정 CeCd3P3 및 LaCd3P3를 합성하였다.
• ScAl3C3 유형의 헥사고날 구조를 확인하고 부산물 상을 탐지하기 위해 X선 회절(XRD)을 수행하였다.
• 자외선-가시광선 분광법을 사용하여 산란 반사 스펙트럼을 측정하고 밴드 갭을 결정하였다.
• 20에서 300 K 범위에서 직류 4점 측정법을 통해 전기 저항을 측정하였다.
• 0.48 K에서 300 K까지 100 Oe의 외부 자기장 하에서 온도 의존 자화율(χ(T))을 측정하여 자성 정렬과 Curie-Weiss 행동을 평가하였다.
• D3d 대칭 하에서 Stevens 연산자를 사용하여 결정장 효과를 분석하고 기초 상태 이중도 및 자화율 행동을 해석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CeCd3P3는 0.48 K까지 장거리 자성 정렬을 보이나, 기하학적 불안정성으로 인해 양자 스핀 액체 후보인가?
• RQ2 CeCd3P3의 기본 밴드 갭은 CeZn3P3와 비교해 어떻게 다른가, 그리고 이는 광유도 Kondo 효과에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 CeCd3P3의 4f 전자 상태의 성격은 무엇이며, Ce2Sn2O7의 CEF 기초 상태와 비교해 보면 어떠한가?
• RQ4 Cd의 이온 반지름이 Zn과 비교해 어떻게 작용하여 ScAl3C3 유형 Ce 화합물의 자성 정렬 온도에 영향을 미치는가?
• RQ5 Ce 이온 위치에서의 D3d 점 대칭이 양자 스핀 액체 기초 상태를 안정화시키는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• CeCd3P3는 격자 상수 a = 4.28251(62) Å 및 c = 21.00239(230) Å를 가지는 헥사고날 ScAl3C3 유형의 구조로 결정화된다.
• CeCd3P3의 기본 밴드 갭은 0.75 eV이며, CeZn3P3의 약 ~0.4 eV 갭보다 크다.
• 50 K 이상에서 자화율은 Curie-Weiss 법칙을 따르며, 효과적 운동량은 2.77 μB/Ce이고 Weiss 온도는 -60 K이다.
• 0.48 K까지의 장거리 자성 정렬은 관측되지 않으며, 약 1.5 K에서의 가능한 자성 전이가 자기 불순물로 기인된 것으로 추정된다.
• 0.48 K에서 1 T까지의 자기장에서도 자화도는 상자성 상태를 유지하여 장거리 정렬의 부재를 지지하며, 양자 스핀 액체 후보임을 시사한다.
• D3d 대칭 하에서 CEF 기초 상태는 |±1/2⟩ 및 |∓5/2⟩ 상태의 선형 조합이며, 이는 알려진 양자 스핀 액체 후보인 Ce2Sn2O7와 유사하다.