[논문 리뷰] Oxygen hole content, charge-transfer gap, covalency, and cuprate superconductivity

N. Kowalski, Sidhartha Dash외 2명|arXiv (Cornell University)|2021. 04. 14.

Physics of Superconductivity and Magnetism참고 문헌 89인용 수 61

한 줄 요약

이 논문은 세벌린 허버드 모형을 세포 다이내믹스 평균장 이론(CDMFT)을 사용해 풀어내며, 고온 초전도체에서 관측된 높은 산소 양공 농도와 더 큰 전하 이동 갭이 모형의 공유 결합성과 전자 구조에서 자연스럽게 유도됨을 보여준다. 핵심 발견은 구리-산소 공유 결합성이 강할수록 산소 상에서의 전공 분포가 최적화되고 전하 이동 갭이 안정화되어 초전도 전이 온도가 향상된다는 것이다.

ABSTRACT

Experiments have shown that the families of cuprate superconductors that have the largest transition temperature at optimal doping also have the largest oxygen hole content at that doping. They have also shown that a large charge-transfer gap, a quantity accessible in the normal state, is detrimental to superconductivity. We solve the three-band Hubbard model with cellular dynamical mean-field theory and show that both of these observations follow from the model. Cuprates play a special role amongst doped charge-transfer insulators of transition metal oxides because copper has the largest covalent bonding with oxygen.

연구 동기 및 목표

• 최적 도핑된 고온 초전도체에서 높은 산소 양공 농도와 높은 Tc 간의 실험적 상관관계를 설명하기 위해.
• 전하 이동 갭이 도핑된 초전도체에서 초전도 전이 온도에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• Cu-O 공유 결합성이 전자 구조 및 초전도 특성 결정에 미치는 역할을 명확히 하기 위해.
• 실험적으로 관측된 산소 양공 농도와 전하 이동 갭을 미세한 many-body 이론으로 통합하기 위해.

제안 방법

• 2×2 구리 클러스터에서 정확한 대각화를 사용하여 세벌린 에머리-VSA 허버드 모형을 세포 다이내믹스 평균장 이론(CDMFT)으로 풀이한다.
• 비상호작용 전자로 이루어진 환경을 사용하여 클러스터와 자가 일관되게 하이브리드화함으로써 국소 상관관계를 포괄하여 d-파동 초전도성의 핵심 요소를 반영한다.
• Cu 3d 및 O 2p 궤도를 동일한 기준으로 다루며, 서브레벨 에너지 εd와 εp를 고려하고, Cu-O 전자 이동(tpd), O-O 전자 이동(tpp), 그리고 Cu에만 존재하는 온사이트 쿨롱 반발력(U)을 포함한다.
• 무한한 환경에 임베디드된 클러스터에서 0온도 및 유한온도 조건에서 연속시간 양자 몽테카를로를 사용하여 계산을 수행한다.
• 수소화성(큰 εp)과 공유성(작은 εp) 파rameter 영역을 구분하여 하이브리드화의 전자 구조에 미치는 영향을 연구한다.
• 스펙트럼 함수, 밀도 상태, 산소 및 구리 상의 양공 농도를 계산하여 전하 이동 갭과 진장-라이스 싱글릿 밴드를 분석한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 왜 최적 도핑에서 가장 높은 Tc를 보이는 초전도체들이 동시에 가장 큰 산소 양공 농도를 나타내는가?
• RQ2 전하 이동 갭은 초전도체에서 초전도 전이 온도에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 Cu-O 공유 결합성은 초전도체의 전자 구조 및 초전도 특성 결정에 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 왜 산소 양공 농도가 Tc와 상관관계를 가지며, 이는 전하 이동 갭과 어떻게 연결되는가?

주요 결과

• 모형은 실험적으로 관측된 높은 산소 양공 농도와 높은 Tc 간의 상관관계를 재현하며, 공유 결합성이 증가할수록 산소 상에서의 전공 분포가 향상됨을 보여준다.
• 큰 전하 이동 갭은 초전도성에 해로운 것으로 밝혀졌으며, 이는 실험적 STM 및 NMR 데이터와 일치한다.
• 공유성 영역(작은 εp)에서는 하위 허버드 밴드가 억제되고, 패스트리 레벨 근처에서 진장-라이스 싱글릿 밴드가 주요 특징이 된다.
• 산소 양공 농도(2np)는 공유 결합성 증가에 따라 증가하며, 이는 다양한 초전도체 가족 간 Tc의 관측된 경향을 설명한다.
• 강한 Cu-O 하이브리드화에 의해 전하 이동 갭이 안정화되며, 그 크기는 Tc와 반비례한다. 이는 갭 크기와 초전도 쌍성 강도 사이의 상충 관계를 시사한다.
• 모형은 구리-산소 결합의 강한 공유 성질 덕분에, 도핑된 전하 이동 절연체 중에서 유일하게 최적의 전공 분포와 높은 Tc를 실현할 수 있음을 보여준다.