[논문 리뷰] Photocurrent-driven transient symmetry breaking in the Weyl semimetal TaAs

Nicholas Sirica, Peter P. Orth외 24명|arXiv (Cornell University)|2020. 05. 20.

Topological Materials and Phenomena참고 문헌 61인용 수 44

한 줄 요약

이 연구는 시간해상 분辨 100 fs 이하, 공간 해상도 1 μm 이하로, TaAs에서 초고속 전자기적 대칭성 붕괴를 시간분해 제2차 고조파 발생(TR-SHG) 분광법을 통해 관측함으로써, Weyl 반도체에서 전자기적 대칭성 붕괴가 빛에 의한 정류전류에 의해 유도됨을 입증한다. 이 대칭성 붕괴는 피코초 시간스케일에서 발생하며, 격자 변형 없이 전자기적 분포의 변화와 Berry 곡률 효과에 의해 유도되며, 빛에 의한 전류 방향성 제어를 통해 동적 위상 상태 제어가 가능하다.

ABSTRACT

Symmetry plays a central role in conventional and topological phases of matter, making the ability to optically drive symmetry changes a critical step in developing future technologies that rely on such control. Topological materials, like topological semimetals, are particularly sensitive to a breaking or restoring of time-reversal and crystalline symmetries, which affect both bulk and surface electronic states. While previous studies have focused on controlling symmetry via coupling to the crystal lattice, we demonstrate here an all-electronic mechanism based on photocurrent generation. Using second harmonic generation spectroscopy as a sensitive probe of symmetry changes, we observe an ultrafast breaking of time-reversal and spatial symmetries following femtosecond optical excitation in the prototypical type-I Weyl semimetal TaAs. Our results show that optically driven photocurrents can be tailored to explicitly break electronic symmetry in a generic fashion, opening up the possibility of driving phase transitions between symmetry-protected states on ultrafast timescales.

연구 동기 및 목표

• 격자 기반 메커니즘을 초월한 위상학적 반도체에서 빛 유도 대칭성 붕괴를 조사하기 위해.
• 정류전류만으로도 Weyl 반도체에서 시간역행 대칭성과 공간 대칭성을 임시로 붕괴시킬 수 있는지 확인하기 위해.
• 펌프 편광 방향을 통해 전자기적 대칭성 붕괴를 제어할 수 있음을 보여주기 위해.
• TR-SHG를 위상학적 물질에서 임시 정류전류 유도 전자적 질서를 탐지하는 수단으로 확립하기 위해.
• Berry 곡률과 이동 전류가 초고속 전자기적 대칭성 붕괴를 어떻게 유도하는지 탐구하기 위해.

제안 방법

• 시간해상 분辨 100 fs 이하, 공간 해상도 1 μm 이하로 대칭 변화를 탐지하기 위해 시간분해 제2차 고조파 발생(TR-SHG) 분광법을 사용하였다.
• 1.55 eV의 펌프 레이저 펄스를 이용해 TaAs를 자극함으로써 정류전류를 생성하고, 이로 인해 일시적인 전자기적 분극이 유도됨을 관측하였다.
• 변동 가능한 지연 시간을 가진 펌프-프로브 기하구조를 통해 피코초 시간스케일에서 대칭 변화의 진화를 추적하였다.
• 비선형 감도 텐서 χ(2)의 변화를 추출하기 위해 편광에 의존하는 고조파 발생 패턴을 분석하였다.
• 4mm1′ 및 1의 서로 다른 자기점군 대칭성 하에서의 고조파 발생 패턴에 대한 피팅 결과는 자극 후 대칭성 감소를 확인하였다.
• 이론적 모델링을 통해 관측된 대칭성 붕괴가 정류전류에 의한 전자기 전하 분포 이동과 Berry 곡률 효과와 관련이 있음을 규명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 격자 변형 없이, 빛에 의한 정류전류만으로도 Weyl 반도체에서 시간역행 대칭성과 공간 대칭성을 붕괴시킬 수 있는가?
• RQ2 TaAs에서 펌프 레이저 펄스 자극 후 전자기적 대칭성 붕괴의 시간스케일은 얼마인가?
• RQ3 펌프 펌프 편광에 의해 제어되는 정류전류의 방향이 대칭성 붕괴의 정도와 성격에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 TR-SHG는 선형 광학 탐측법으로는 접근할 수 없는 일시적인 전자적 질서를 어느 정도 감지할 수 있는가?
• RQ5 TaAs에서 대칭성 붕괴는 이동 전류 또는 다른 비선형 광학 메커니즘에 의해 유도되는가?

주요 결과

• TR-SHG 측정 결과, 1.55 eV 자극 후 TaAs에서 자기점군 대칭성이 4mm1′에서 1로 일시적으로 감소함을 확인하였으며, 이는 약 1 ps 이내에 발생하였다.
• 자극 직후 [1,1,¯1] 축을 따라 고조파 발생 패턴이 2.5° 회전한 것이 관측되어 비대칭 전자기 분극이 존재함을 시사하였다.
• 정류전류가 존재하지 않을 경우 대칭성 붕괴가 관측되지 않았으며, 펌프 편광 방향과 직접적인 상관관계를 보여, 이는 전류 유도 기원임을 확인하였다.
• 초고속 X선 회절 실험에서 구조 전이가 관측되지 않아, 대칭성 붕괴는 순수하게 전자기적 원인임을 입증하였다.
• 펌프 펌프 편광을 조절함으로써 대칭성 붕괴 정도를 제어할 수 있었으며, 이는 초고속 시간스케일에서 전자기적 질서를 동적으로 제어할 수 있음을 의미한다.
• 결과적으로 정류전류가 전자기적 수단을 통해 Weyl 반도체에서 일시적인 대칭 보존 위상 상태를 유도할 수 있음을 입증하였다.