[논문 리뷰] Plasmon mediated coherent population oscillations in molecular aggregates

Daniel Timmer, Moritz Gittinger외 10명|arXiv (Cornell University)|2023. 07. 27.

Spectroscopy and Quantum Chemical StudiesPhysics and Astronomy참고 문헌 58인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 초고속 2차원 전자 스펙트로스코피를 사용하여 금 나노슬릿 어레이에서 플라스모닉 필드와 강하게 결합된 J-중합체 엑시톤에서 실온에서의 일관된 인구 진동을 입증한다. 결과적으로 플라스모닉 필드를 통한 일관된 엑시톤 이동이 중간 척도 거리에서 가능해지며, 환경에 의한 분해구조에도 불구하고 진공 필드 결합을 통한 양자 역학적 동역학 제어가 가능하다.

ABSTRACT

The strong coherent coupling of quantum emitters to vacuum fluctuations of the light field offers opportunities for manipulating the optical and transport properties of nanomaterials, with potential applications ranging from ultrasensitive all-optical switching to creating polariton condensates. Often, ubiquitous decoherence processes at ambient conditions limit these couplings to such short time scales that the quantum dynamics of the interacting system remains elusive. Prominent examples are strongly coupled exciton-plasmon systems, which, so far, have mostly been investigated by linear optical spectroscopy. Here, we use ultrafast two-dimensional electronic spectroscopy to probe the quantum dynamics of J-aggregate excitons collectively coupled to the spatially structured plasmonic fields of a gold nanoslit array. We observe rich coherent Rabi oscillation dynamics reflecting a plasmon-driven coherent exciton population transfer over mesoscopic distances at room temperature. This opens up new opportunities to manipulate the coherent transport of matter excitations by coupling to vacuum fields.

연구 동기 및 목표

• 실온 조건에서 플라스모닉 필드와 강하게 결합된 분자 집합체에서의 일관된 양자 역학적 동역학을 조사하기 위해.
• 실온에서 나노재료에서 일관된 현상을 제한하는 분해구조 문제를 극복하기 위해.
• 공간적으로 구조화된 플라스모닉 필드가 엑시톤 시스템에서 일관된 인구 이동을 어떻게 매개하는지 탐색하기 위해.
• 진공 필드 결합을 통한 중간 척도 거리에서 물질 엑시톤의 일관된 이동을 입증하기 위해.
• 양자 제어 및 나노광학 장치 응용을 위한 엑시톤-플라스모닉 상호작용에 대한 이해를 발전시키기 위해.

제안 방법

• J-중합체 엑시톤의 일관된 양자 역학적 동역학을 탐사하기 위해 초고속 2차원 전자 스펙트로스코피를 사용하였다.
• 금 나노슬릿 어레이를 사용하여 엑시톤과 강하게 결합하는 공간적으로 구조화된 플라스모닉 필드를 생성하였다.
• 전자 응답에서의 일관된 라비 진동을 측정하여 인구 이동 동역학을 유추하였다.
• 시간에 따라 변화하는 스펙트럼 신호를 분석하여 일관성 수명과 결합 강도를 추출하였다.
• 개방된 양자 시스템에서의 엑시톤-플라스모닉 결합 이론 모델과 실험 데이터를 비교하였다.
• 실용적인 나노광학 응용 가능성 평가를 위해 실온 작동에 중점을 두었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 실온에서 플라스모닉 필드와 결합된 분자 집합체에서 일관된 인구 진동을 관찰할 수 있는가?
• RQ2 플라스모닉 필드는 어느 정도의 중간 척도 거리에서 일관된 엑시톤 이동을 매개하는가?
• RQ3 플라스모닉 필드의 공간적 구조는 엑시톤 인구의 일관성과 동역학에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 환경에 의한 분해구조에도 불구하고 진공 필드 결합이 일관된 동역학을 유지하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 초고속 2D 스펙트로스코피는 플라스모닉 증폭된 결합과 분해구조 간의 상호작용을 해결할 수 있는가?

주요 결과

• 실온에서 J-중합체 엑시톤의 일관된 라비 진동이 관측되어 장수명의 양자 일관성이 존재함을 시사한다.
• 금 나노슬릿 어레이의 플라스모닉 필드가 중간 척도 거리(마이크로미터 수준)에서 일관된 인구 이동을 매개하였다.
• 진동 주파수와 감쇠 동역학은 엑시톤과 플라스모닉 모드 간의 강한 결합을 드러냈다.
• 일반적인 분해구조 시간을 초월하여 지속되는 일관된 동역학을 보였으며, 이는 플라스모닉 매개 보호에 기인한 것으로 추정된다.
• 초고속 2D 스펙트로스코피를 통해 일관된 인구 이동과 분극화 과정 간의 상호작용을 해결하였다.
• 결과적으로 플라스모닉 필드가 실온 조건에서 환경적 요인에도 불구하고 분자 집합체에서 일관된 양자 이동을 유지하고 제어할 수 있음을 입증하였다.