[논문 리뷰] Preparation of carbon nanotubes from graphite powder at room temperature

D. W. Lee, Jiwon Seo|arXiv (Cornell University)|2010. 07. 07.

Carbon Nanotubes in Composites참고 문헌 16인용 수 11

한 줄 요약

이 연구는 농축 질산, 황산, 과염소산칼륨의 혼합물을 사용하여 그래파이트 분말에서 실온에서 저비용으로 다중벽 탄소 나노튜브(CNTs)를 합성하는 저온 화학적 방법을 제시한다. 70 °C에서 24시간 동안 가열하고 3일간 노화시킨 후 여과 및 건조를 통해 부유하는 탄소 나노구조물—결정화된 다중벽 CNT 군집으로 확인되었으며, 지름 약 14.6 nm이고, 나선형 가장자리가 있는 것으로 밝혀졌다.

ABSTRACT

We develop a new chemical route to prepare carbon nanotubes at room temperature. Graphite powder is immersed in a mixed solution of nitric and sulfuric acid with potassium chlorate. After heating the solution up to 70°C and leaving them in the air for 3 days, we obtained carbon nanotube bundles. This process could provide an easy and inexpensive method for the preparation of carbon nanotubes.

연구 동기 및 목표

• 고온·고압 조건이 필요한 기존 CNT 합성 방법에 대한 저비용·저온 대체 방법 개발
• 산업적 응용에 적합한 대량 생산이 가능하고 저비용의 탄소 나노튜브 생산 가능화
• 기초 촉매나 고에너지 공정 없이도 CNT 형성의 가능성 탐색
• 부유 반응 생성물의 선택적 여과를 통한 용액 내 생성된 CNT의 고립 및 특성 분석

제안 방법

• 농축 질산(25 mL)과 황산(50 mL)의 혼합액에 30분 동안 천천히 그래파이트 분말(5.0 g, 순도 99.995%, 45 µm)을 첨가하였다.
• 반응 혼합물은 빙수 용기에서 5 °C로 냉각된 후, 30분 동안 천천히 혼합하면서 과염소산칼륨(KClO3, 25.0 g)을 첨가하였다.
• 반응 혼합물은 70 °C로 가열되어 24시간 유지된 후, 실온에서 3일간 방치하였다.
• 부유 탄소 물질은 탈이온수로 이송한 후 여과로 수확되었으며, CNT 수율 향상을 위해 이 과정을 네 번 반복하였다.
• 최종 제품는 건조된 후, 200 keV에서 SEM 및 TEM을 이용해 특성 분석되었다.
• 전자 회절을 통해 결정성과 가장자리 구조를 분석하였으며, 나선형 특징을 확인하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 70 °C 이하의 온도에서 고압 조건 없이도 탄소 나노튜브를 합성할 수 있는가?
• RQ2 부유도와 여과를 기반으로 그래파이트 산화 혼합물에서 CNT를 선택적으로 고립시킬 수 있는가?
• RQ3 수득된 CNT는 어떤 구조적 특징(예: 지름, 벽 수, 결정성)을 가지는가?
• RQ4 전자 회절을 통해 확인된 바와 같이, 합성된 CNT는 나선형 가장자리와 같은 정의된 결정학적 배향을 갖는가?
• RQ5 이 화학적 방법은 CVD나 아크 방전 방법으로 얻는 CNT와 유사한 물성을 갖는다 할 수 있으며, 저비용으로 생산 가능한가?

주요 결과

• TEM 영상에서 지름 17.01 nm인 다중벽 탄소 나노튜브 군집이 명확히 관찰되어 CNT 형성의 성공을 확인하였다.
• 다른 영역에서 지름 14.6 nm인 두 번째 CNT 군집이 확인되어, 정의된 치수를 갖는 나노튜브의 일관된 합성 가능성을 입증하였다.
• 전자 회절 무늬는 고체상과 비정질상이 동시에 존재함을 나타내는 원형 및 점 무늬의 조합을 보였다.
• 회절 무늬는 단일 그래파이트 결정의 (001) 회전축과 일치하여 높은 결정성과 구조적 질서를 시사하였다.
• 문헌의 기준 무늬와의 비교를 통해 CNT가 나선형 가장자리 구조를 갖는 것으로 확인되었다.
• 화살표로 표시된 부분에서 탄성 변형이 관찰된 TEM 영상에서 CNT의 기계적 유연성이 입증되었다.