[논문 리뷰] Softening of a flat phonon mode in the kagome ScV$_6$Sn$_6$

A. N. Korshunov, H. Hu외 17명|arXiv (Cornell University)|2023. 04. 18.

Quantum, superfluid, helium dynamics인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 kagome 금속 ScV6Sn6에서 평탄한 평면격자 모드의 첫 번째 실험적 관측을 보고한다. 여기서 波수 H = (1/3, 1/3, 1/2)에서 종방향 격자 모드가 98 K에서 붕괴되며, 장거리 전하 순서 없이 발생한다. 이 불안정성은 삼각형 Sn 원자의 수직 진동에 대한 전자-격자 결합에 의해 유도되며, 밀도함수이론 및 분석 모델이 k_z = π에서 약한 주요 불안정성을 확인하여 평탄한 격자 분산과 궤도별 감도가 있는 감도 피크 간의 연결을 제시한다.

ABSTRACT

The long range electronic modulations recently discovered in the geometrically frustrated kagome lattice have opened new avenues to explore the effect of correlations in materials with topological electron flat bands. The observation of the lattice response to the emergent new phases of matter, a soft phonon mode, has remained elusive and the microscopic origin of charge density waves (CDWs) is still unknown. Here, we show, for the first time, a complete melting of the ScV$_ 6$Sn$_ 6$ (166) kagome lattice. The low energy phonon with propagation vector $\frac{1}{3} \frac{1}{3} \frac{1}{2}$ collapses at 98 K, without the emergence of long-range charge order, which sets in with a propagation vector $\frac{1}{3} \frac{1}{3} \frac{1}{3}$. The CDW is driven (but locks at a different vector) by the softening of an overdamped phonon flat plane at k$_z$=$π$. We observe broad phonon anomalies in momentum space, pointing to (1) the existence of approximately flat phonon bands which gain some dispersion due to electron renormalization, and (2) the effects of the momentum dependent electron-phonon interaction in the CDW formation. Ab initio and analytical calculations corroborate the experimental findings to indicate that the weak leading order phonon instability is located at the wave vector $\frac{1}{3} \frac{1}{3} \frac{1}{2}$ of a rather flat collapsed mode. We analytically compute the phonon frequency renormalization from high temperatures to the soft mode, and relate it to a peak in the orbital-resolved susceptibility, obtaining an excellent match with both ab initio and experimental results, and explaining the origin of the approximately flat phonon dispersion. Our data report the first example of the collapse of a softening of a flat phonon plane and promote the 166 compounds of the kagome family as primary candidates to explore correlated flat phonon-topological flat electron physics.

연구 동기 및 목표

• 전자 평탄 밴드와 반데르발스 특이점이 작용할 것으로 예상되는 kagome 금속 ScV6Sn6에서 전하 밀도파(CDW) 형성의 미세한 기원을 규명하는 것.
• 격자에서 명백한 격자 불안정성이 없음에도 불구하고 CDW가 형성되는 오랫동안 미해결된 수수께끼를 해결하는 것.
• 이전에 이론적으로만 제안된 평탄한 격자 모드가 전자-격자 결합을 통해 CDW 형성에 기여할 수 있는지 확인하는 것.
• 평탄한 격자 모드의 붕괴와 다른 파장벡터를 가진 CDW 순서의 발생 간의 연결 고리를 설정하는 것.
• 궤도별 전자 감도 및 운동량 의존 전자-격자 결합이 소프트 모드를 안정화시키는 데서 수행하는 역할을 검증하는 것.

제안 방법

• ESRF 및 APS에서의 비탄성 X선 산란(IXS)을 통해 고에너지(1.5–3 meV) 및 고운동량 해상도로 저에너지 격자 분산을 측정한다.
• ESRF에서의 산란된 X선 산란을 통해 근접한 상관관계를 탐색하고 잠재적인 CDW 변동을 탐지한다.
• NSLS-II에서의 각도 분 giải 광전자 방출 분석(ARPES)을 통해 전자 밴드 구조를 매핑하고 부리외진 영역의 Γ 및 A 점을 확인한다.
• APS에서의 공진 경량 X선 산란을 통해 전하 순서 파장벡터를 탐지하고 CDW 전파 벡터 (1/3, 1/3, 1/3)를 확인한다.
• VASP를 사용한 밀도함수이론 계산과 Wannier90를 통한 Wannier 함수 구성으로 전자 및 격자 밴드를 모델링한다.
• z방향의 단위세포 간 상호작용을 포함한 분석적 효과 모델을 제시하여 k_z = π에서 모드의 평탄함과 소프트닝을 설명한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 ScV6Sn6에서 평탄한 격자 모드의 소프트닝은 무엇에 의해 발생하며, 관측된 CDW 순서와 어떻게 관련되어 있는가?
• RQ2 소프트 모드가 (1/3, 1/3, 1/2)에 존재하는 데도 CDW 순서가 (1/3, 1/3, 1/3)에서 나타나는 이유는 무엇인가?
• RQ3 전자-격자 상호작용과 궤도별 특화 감도는 어떻게 평탄하고 과다 감쇠된 격자 모드 형성에 기여하는가?
• RQ4 단위세포 간 상호작용은 k_z = π에서 평탄한 격자 분산을 안정화시키는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 밀도함수이론 및 분석 모델이 관측된 격자 소프트닝을 재현하고, 소프트 모드 파장벡터에서 장거리 전하 순서의 부재를 설명할 수 있는가?

주요 결과

• 파장벡터 H = (1/3, 1/3, 1/2)에서 종방향 격자 모드가 98 K에서 붕괴되며, 장거리 전하 순서 없이 소프트 모드를 나타낸다.
• 소프트 모드는 삼각형 Sn 원자의 수직 진동과 관련되며, k_z = π에서 평탄한 분산을 보이며 전자-격자 결합으로 인해 강한 감쇠를 겪는다.
• 전파 벡터 (1/3, 1/3, 1/3)를 가진 CDW 순서는 동일한 전자-격자 결합에 의해 유도되지만, 운동량 의존 상호작용으로 인해 다른 파장벡터에서 锁정된다.
• 거울 대칭이 있는 d-오비탈 채널(c_{R,e,σ})에서의 궤도별 감도 피크는 격자 소프트닝과 강하게 상관되며, 이는 평탄함과 불안정성의 원인을 설명한다.
• 밀도함수이론 계산이 (1/3, 1/3, 1/2)에서 약한 주요 불안정성의 존재를 확인하여 실험 관측 및 분석 모델링과 일치한다.
• 격자 스펙트럼은 z방향의 약한 결합 1차원 체인으로 가장 잘 기술되며, 전자-격자 결합이 모드를 재규합화하고 k_z = π에서 소프트 모드를 안정화시킨다.