[논문 리뷰] Spin-lattice coupling, frustration and magnetic order in multiferroic RMnO3

X. Fabrèges, S. Petit외 6명|ArXiv.org|2009. 05. 29.

Multiferroics and related materials인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 헥사고날 RMnO3에서 맹니즈 이온의 위치가 x = 1/3 임계값에 상대적으로 위치할 때, 자성 순서와 스핀파 행동이 결정되며, 이는 상호평면 불안정성의 해소를 유도하는 자성-탄성 결합에 의해 이뤄진다. 상호평면 스핀 상호작용(J_z1 - J_z2)의 부호는 특정 120° 네일 순서의 안정성을 결정하며, 중성자 산란 실험을 통해 원소 R = Ho, Yb, Sc, Y의 화합물 전반에서 원자 이동과 다중철성 성질 간의 직접적 연관성이 확인되었다.

ABSTRACT

We have performed high resolution neutron diffraction and inelastic neutron scattering experiments in the frustrated multiferroic hexagonal compounds RMnO3 (R=Ho, Yb, Sc, Y), which provide evidence of a strong magneto-elastic coupling in the the whole family. We can correlate the atomic positions, the type of magnetic structure and the nature of the spin waves whatever the R ion and temperature. The key parameter is the position of the Mn ions in the unit cell with respect to a critical threshold of 1/3, which determines the sign of the coupling between Mn triangular planes.

연구 동기 및 목표

• 스핀 불안정성, 격자 변형, 자성 순서 간의 상호작용을 탐구하여 헥사고날 RMnO3에서의 다중철성 기원을 이해하기.
• 삼각 평면 내 Mn 이온 위치(x로 매개변수화)가 상호평면 스핀 상호작용의 부호와 크기에 어떻게 영향을 미치는지 규명하기.
• 다양한 R 이온을 가진 RMnO3 화합물 전반에서 원자 구조, 자성 기저 상태, 스핀파 진동수 스펙트럼 간의 상관관계를 분석하기.
• 자기-탄성 결합이 자성 불안정성을 해소하고 다중철성 체계에서 3차원 장거리 순서를 안정화시키는 데서 수행하는 역할을 규명하기.
• 자기적 성질을 띠는 R 자리(예: Ho, Yb)와 비자기적 R 자리(예: Y, Sc)가 스핀 재정렬과 자성 이방성에 미치는 영향을 조사하기.

제안 방법

• 온도 변화에 따른 YMnO3, YbMnO3, HoMnO3, ScMnO3의 고해상도 중성자 회절을 수행하여 원자 위치와 자성 구조를 정밀하게 결정하였다.
• 동일한 샘플에 대해 비탄성 중성자 산란을 수행하여 에너지 및 운동량 이송 함수에 따른 스핀파 분산과 동적 구조 인자 측정을 수행하였다.
• Fullprof와 Basireps 소프트웨어 패키지를 사용하여 중성자 회절 데이터로부터 결정 및 자성 구조를 보정하였다.
• 플레인 및 축성 비대칭 항을 포함한 헤이젠베르크 하미르토니안 모델(H = Hp + Hz)을 구성하여 스핀파 스펙트럼을 해석하였다.
• 스핀 하미르토니안 모델을 사용해 동적 구조 인자를 계산하고 실험 데이터와 직접 비교하여 스핀 상호작용 계수를 추출하였다.
• 자기 구조와 스핀파 갭의 온도 의존적 변화를 분석하여 스핀 재정렬 전이 및 R-Mn 결합 효과를 규명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 헥사고날 RMnO3에서 Mn 이온의 위치 x가 상호평면 스핀 상호작용 J_z1 - J_z2의 부호에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 자기-탄성 결합이 상호평면 자성 불안정성을 해소하고 3차원 자성 순서를 안정화시키는 데서 수행하는 역할은 무엇인가?
• RQ3 다양한 RMnO3 화합물에서 스핀파 모드의 성격과 분산이 자성 구조와 Mn 이온 위치와 어떻게 상관관계가 있는가?
• RQ4 R 자리의 자화 모멘트(Ho, Yb)가 기저 평면 내 Mn 자화 모멘트의 방향과 120° 네일 순서의 안정성에 미치는 영향은 어느 정도인가?
• RQ5 R 이온의 자성 차이에도 불구하고 헥사고날 RMnO3 전반에서 동일한 구조 전이(전이 온도 T_N에서 원자 이동)가 일어나는 이유는 무엇인가?

주요 결과

• Mn 이온의 위치 x가 임계값 x = 1/3에 상대적으로 위치할 때, 효과적인 상호평면 스핀 상호작용(J_z1 - J_z2)의 부호가 결정되며, 이는 특정 자성 구조(Γ1–Γ4)의 안정성을 좌우한다.
• YMnO3에서는 J_z1 - J_z2 = 0.0050(5) meV이며, YbMnO3에서는 -0.012(2) meV로 측정되어 x와 상호평면 결합의 부호 간의 반비례 관계를 확인하였다.
• HoMnO3에서는 T_SR = 45 K(상부)와 T = 27 K(하부)에서 스핀 재정렬 전이가 발생하며, J_z1 - J_z2의 부호가 -0.0038(5) meV에서 +0.0018(5) meV로 전환된다.
• YMnO3와 YbMnO3의 저에너지 스핀파 모드는 각각 5 meV와 6 meV에서 평탄한 분산 브랜치를 보이며, 이는 평면 내 비대칭성에 기인한 것이다. 반면 저에너지에서 두 개의 골드스톤 모드가 관측되어 120° 네일 순서의 전역적 회전을 나타낸다.
• YbMnO3의 축성 비대칭 갭(3 meV)은 온도에 따라 변화하며, 이는 Yb 자화 모멘트의 온도 의존성과 일치하여 R-Mn 결합의 증거를 제공한다.
• T_N에서 Mn 이온이 격자 내에서 이동하는 이sovolumetric 전이—즉, 동일한 구조를 유지하면서 원자 위치가 변화하는 전이—는 헥사고날 RMnO3 계열 전반에서 일반적인 특성이며, 이는 다중철성 거동에 필수적인 강한 자성-탄성 결합을 시사한다.