[논문 리뷰] Static and dynamic magnetic properties of honeycomb lattice antiferromagnets Na$_{2}M_{2}$TeO$_{6}$, $M$ = Co and Ni

Anjana Samarakoon, Qiang Chen외 2명|arXiv (Cornell University)|2021. 05. 13.

Advanced Condensed Matter Physics참고 문헌 4인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 탄성 및 비탄성 중성자 산란을 이용하여 Na₂Co₂TeO₆ 및 Na₂Ni₂TeO₆의 정적 및 동적 자기적 성질을 조사하여, d⁷ (Co²⁺) 및 d⁸ (Ni²⁺) 시스템 모두에서 결합에 의존하는 이방성 Kitaev 상호작용을 규명하였다. 결과는 3d 전자 시스템에서 효과적 스핀 S=1/2 및 S=1을 가진 Kitaev 물리학의 실현을 확인하였으며, Na₂.₄Ni₂TeO₆에서 Na 농도 조절이 자기 이방성과 격자 차원성을 제어함을 보여주었다.

ABSTRACT

The magnetic structures and spin dynamics of Na$_{2}$Co$_{2}$TeO$_{6}$ and Na$_{2}$Ni$_{2}$TeO$_{6}$ are investigated by means of elastic and inelastic neutron scattering measurements and the results are discussed in the context of a generalized Kitaev-Heisenberg model on honeycomb lattice with strong spin-orbit coupling. The large number of parameters involved in the Hamiltonian model are evaluated by using an iterative optimization algorithm capable of extracting model solutions and simultaneously estimating their uncertainty. The analyses establish that both Co$^{2+}$ ($d^7$) and Ni$^{2+}$ ($d^8$) antiferromagnets realize bond-dependent anisotropic nearest-neighbor interactions, and support the theoretical predictions for the realization of Kitaev physics in 3$d$ electron systems with effective spins $S$=1/2 and $S$=1. Furthermore, by studying the Na-doped system Na$_{2.4}$Ni$_{2}$TeO$_{6}$, we show that the control of Na content can provide an effective route for fine tuning the magnetic lattice dimensionality, as well as to controlling the bond-dependent anisotropic interactions.

연구 동기 및 목표

• Na₂Co₂TeO₆ 및 Na₂Ni₂TeO₆의 자기 기저 상태와 스핀파 에너지 스펙트럼을 중성자 산란을 통해 규명하는 것.
• 관측된 자기 질서와 이방성 상호작용을 설명하는 데 있어 일반화된 Kitaev-Heisenberg 해밀토니안의 타당성을 검증하는 것.
• Ni 기반 화합물에서 Na 농도 변화가 자기 이방성과 격자 차원성에 미치는 영향을 조사하는 것.
• Na₂Co₂TeO₆에서 Kitaev 상호작용의 부호에 대한 서로 다른 보고들 간의 모순을 해결하기 위해 모델 파rameter의 반복 최적화와 불확도 정량화를 수행하는 것.
• Ni²⁺ (d⁸) 시스템에서 S=1 Kitaev 물리학의 발생과 단일 이온 이방성 및 비대칭 교환 항(Γ, Γ′) 간의 상호작용을 탐구하는 것.

제안 방법

• 탄성 중성자 산란(ENS)을 사용하여 Na₂Co₂TeO₆ 및 Na₂Ni₂TeO₆의 자기 구조와 전파 벡터를 결정하였다.
• 비탄성 중성자 산란(INS)을 통해 두 화합물의 스핀파 에너지 스펙트럼을 측정하였으며, 특히 Na₂Ni₂TeO₆에서의 이례적인 갭 특성에 초점을 맞췄다.
• 스핀 동역학을 모델링하기 위해 Heisenberg (J), Kitaev (K), 그리고 비대칭 교환 항(Γ, Γ′)을 포함한 일반화된 Kitaev-Heisenberg 해밀토니안을 적용하였다.
• 반복 최적화 알고리즘을 적용하여 중성자 산란 데이터에 최적화를 수행하였으며, 광범위한 파arameter 공간에서 모델 파aram터를 동시에 추출하고 그 불확도를 추정하였다.
• Na₂Ni₂TeO₆에 대해 S=1 Kitaev 물리학을 포함하는 모델을 확장하여, 관측된 갭과 스핀 모멘트의 기울임을 설명하기 위해 단일 이온 이방성 및 비대칭 교환 항을 통합하였다.
• Na₂.₄Ni₂TeO₆의 구조적 보정을 수행하여 Na 위치의 무질서와 자기 스핀 교환 상수 및 진동 스펙트럼 변화 간의 상관관계를 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 문헌에서 갈등하는 보고들에 비추어 볼 때, Na₂Co₂TeO₆에서 Kitaev 상호작용의 진정한 부호와 크기는 무엇인가?
• RQ2 결합에 의존하는 이방성 상호작용(Kitaev, Γ, Γ′)이 Na₂Co₂TeO₆ 및 Na₂Ni₂TeO₆의 자기 기저 상태와 스핀파 스펙트럼에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 Na₂.₄Ni₂TeO₆에서 Na 농도 변화가 효과적 자기 이방성과 격자 차원성에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ4 Na₂Ni₂TeO₆의 스핀파 스펙트럼에서 관측된 이례적인 갭은 비대칭 교환 항을 포함한 S=1 Kitaev-Heisenberg 모델로 설명될 수 있는가?
• RQ5 Na₂.₄Ni₂TeO₆에서 Na 위치의 무질서가 스핀 교환 상수, 스핀 궤도 결합, 그리고 자기 질서 파라미터에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• Na₂Ni₂TeO₆의 자기 구조는 이전 보고와 다름없이 전파 벡터 **k** = (1/2, 0, 1/2)를 가지며, 이는 순서가 잘 잡힌 Na 원자가 수직 방향의 스핀 교환 상호작용을 매개함으로써 안정화된다.
• Na₂Co₂TeO₆에서 Kitaev 상호작용은 반자성(예: K > 0) 또는 강자성(예: K < 0)일 수 있으며, 둘 다 전파 벡터에 대해 수직으로 정렬된 모멘트와 관측 결과와 일치한다.
• Na₂Co₂TeO₆의 스핀파 스펙트럼은 상당한 K의 불확도가 존재하지만, 일반화된 Kitaev-Heisenberg 모델로 잘 기술되며, 둘 다 관측된 자기 질서를 안정화시킨다.
• Na₂Ni₂TeO₆에서 상부 스핀파 브랜치에 관측된 이례적인 갭은 오직 강자성 Kitaev 상호작용과 반대 부호의 비대칭 교환 항(Γ, Γ′)을 포함한 S=1 Kitaev-Heisenberg 모델에서만 재현된다.
• Na₂Ni₂TeO₆에서는 단일 이온 이방성으로 인해 스핀 모멘트가 c축을 향해 정렬되어 있으나, Na₂.₄Ni₂TeO₆에서는 Te 이온의 산화 상태 혼합에 의해 유도된 복합 이온 무질서로 인해 c축에서 기울어진다.
• Na₂.₄Ni₂TeO₆에서 Na 농도 조절은 자기 진동의 넓이 증가와 갭의 상실을 유도하며, 이는 Te 이온의 산화 상태 혼합에 의해 영향을 받는 제2 및 제3근접 이웃 상호작용의 교환 무질서 때문으로 기인된다.