[논문 리뷰] Symmetry breaking and ascending in the magnetic kagome metal FeGe

Shangfei Wu, Mason Klemm외 13명|arXiv (Cornell University)|2023. 09. 25.

Topological Materials and Phenomena인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 자성 카그롬 금속 FeGe에서 냉각에 따라 결정대칭이 증가하는 흔치 않은 대칭성 상승 전이를 보고한다. 이는 상호작용하는 격자, 전하, 스핀 자유도 간의 경쟁으로 인해 발생한다. 중성자 라르마 회절과 라만 분광법을 통해 저온에서의 단세포 변형이 T_N ≈ 400 K에서 발생하고, T_CDW ≈ 110 K 이하에서 대칭성 증가를 보이는 전도도 상전이가 나타남을 규명하였다. 이는 약한 구조적 불안정성이 자성 및 전하 질서와 공존함에 의해 유도된다.

ABSTRACT

Spontaneous symmetry breaking-the phenomenon where an infinitesimal perturbation can cause the system to break the underlying symmetry-is a cornerstone concept in the understanding of interacting solid-state systems. In a typical series of temperature-driven phase transitions, higher temperature phases are more symmetric due to the stabilizing effect of entropy that becomes dominant as the temperature is increased. However, the opposite is rare but possible when there are multiple degrees of freedom in the system. Here, we present such an example of a symmetry-ascending phenomenon in a magnetic kagome metal FeGe by utilizing neutron Larmor diffraction and Raman spectroscopy. In the paramagnetic state at 460K, we confirm that the crystal structure is indeed hexagonal kagome lattice. On cooling to TN, the crystal structure changes from hexagonal to monoclinic with in-plane lattice distortions on the order of 10^(-4) and the associated splitting of the double degenerate phonon mode of the pristine kagome lattice. Upon further cooling to TCDW, the kagome lattice shows a small negative thermal expansion, and the crystal structure becomes more symmetric gradually upon further cooling. Increasing the crystalline symmetry upon cooling is unusual, it originates from an extremely weak structural instability that coexists and competes with the CDW and magnetic orders. These observations are against the expectations for a simple model with a single order parameter, hence can only be explained by a Landau free energy expansion that takes into account multiple lattice, charge, and spin degrees of freedom. Thus, the determination of the crystalline lattice symmetry as well as the unusual spin-lattice coupling is a first step towards understanding the rich electronic and magnetic properties of the system and sheds new light on intertwined orders where the lattice degree of freedom is no longer dominant.

연구 동기 및 목표

• 자성 카그롬 금속 FeGe에서 격자, 전하, 스핀 자유도 간의 상호작용을 조사하기 위해.
• 냉각에 따라 결정대칭이 감소하는 것이 아니라 증가하는지, 기존의 대칭성 깨짐 기대와는 반대로 확인하기 위해.
• 특히 CDW 전이 이하에서 강화된 대칭성이 나타나는 FeGe의 이례적인 구조 전이의 기원을 규명하기 위해.
• 스핀-격자 결합과 경쟁하는 순서 매개변수들이 비전통적 상전이를 안정화시키는 데 미치는 역할을 규명하기 위해.
• 다양한 실험적 측정 기법을 활용하여 카그롬 격자 시스템에서 얽힌 전자 질서의 미시적 이해를 제공하기 위해.

제안 방법

• 고감도 격자 변형에 민감한 중성자 라르마 회절을 사용하여 자성 및 구조 전이를 측정하였다.
• 라만 분광법을 RR 및 RL 기하학에서 실시하여 진동 모드와 그 온도 의존적 변화를 탐색하였다.
• 모드 결합과 스펙트럼 무게 이동을 기술하기 위해 그린 함수 체계를 적용한 두 개의 로렌츠 함수 모델을 적용하였다.
• bose-아인슈타인 통계를 포함한 삼중 진동자 과정을 통한 천연파와의 결합을 고려하여, 온도 의존적 진동수 및 반폭을 피팅하기 위해 비선형 진동자 붕괴 모델을 사용하였다.
• 다양한 경쟁하는 질서 매개변수(자기, CDW, 격자)를 고려하기 위해 랑도 자유 에너지 분석을 수행하였다.
• 중성자 회절을 통해 격자 변형을 측정하였으며, 단세포 상에서 10⁻⁴ 수준의 평면 내 변화를 감지하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 상호작용 전자 시스템에서 냉각에 따라 결정대칭이 증가할 수 있는가? 이는 기존의 대칭성 깨짐 기대와는 반대되는가?
• RQ2 FeGe에서 관측된 격자 변형과 대칭성 변화의 기원은 무엇인가? 이는 상전이 전역에서 어떻게 나타나는가?
• RQ3 스핀-격자 결합과 경쟁하는 질서 매개변수들은 FeGe의 구조 상도도에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 진동 모드는 카그롬 격자에서 전도도 파동과 자성 질서 간의 상호작용을 어느 정도 반영하는가?
• RQ5 다중 질서 매개변수 랑도 이론은 FeGe에서 격자 대칭의 비단조화적 진화를 설명할 수 있는가?

주요 결과

• FeGe의 격자 구조는 T_N ≈ 400 K에서 헥사고날에서 단세포로 전이되며, 평면 내 격자 변형이 약 10⁻⁴ 수준으로 나타나 대칭성 깨짐을 나타낸다.
• T_CDW ≈ 110 K 이하로 냉각이 진행되면서 격자가 더 대칭적으로 변형되며, 음의 열팽창과 함께 대칭성 상승 행동을 보인다.
• 라만 분광법은 T_N에서 이중 degenerate E₂g 진동 모드의 분리가 관측되어 단세포 변형을 확인한다.
• 90 K에서의 CDW 상에서는 A_g 진동 모드의 통합 강도가 100, 127, 203 cm⁻¹에서 피크를 보이며, T_canting ≈ 60 K에서 사라진다.
• RL 기하학에서 약 162 cm⁻¹에 나타나는 어깨 피크는 두 개의 로렌츠 함수 모델로 성공적으로 기술되며, 에너지 수준의 밀림 현상과의 모드 결합을 시사한다.
• 비선형 진동자 붕괴 모델은 진동수와 반폭의 온도 의존성을 잘 피팅하였으며, 삼중 진동자 과정을 통한 음향 모드와의 결합을 포함한다.