[논문 리뷰] The Mott insulator LaTiO_3 in heterostructures with SrTiO_3 is metallic

H. Ishida, A. Liebsch|ArXiv.org|2007. 11. 04.

Electronic and Structural Properties of Oxides인용 수 24

한 줄 요약

이 논문은 LaTiO₃/SrTiO₃ 초층구조에서 SrTiO₃ 기질에 의해 유도된 테트라고날 격자 비틀림으로 인해 LaTiO₃가 강한 상관관계를 가지는 금속임을 입증한다. 이는 Mott 절연체가 아니며, 티타늄 3d t₂g 오비탈의 밴드 폭이 증가하고 t₂g 결정장 분리가 반전되어 임계 쿠론트 상호작용 U_c가 현실적인 값들(~5 eV)을 초월하게 되어, 표면뿐만 아니라 LaTiO₃ 층 전체에 걸쳐 금속적 성질이 안정화되기 때문이다.

ABSTRACT

It is shown that LaTiO_3 in superlattices with SrTiO_3 is not a Mott insulator but a strongly correlated metal. The tetragonal lattice geometry imposed by the SrTiO_3 substrate leads to an increase of the Ti 3d t2g band width and a reversal of the t2g crystal field relative to the orthorhombic bulk geometry. Using dynamical mean field theory based on finite-temperature multi-band exact diagonalization we show that, as a result of these effects, local Coulomb interactions are not strong enough to induce a Mott transition in tetragonal LaTiO_3. The metalicity of these heterostructures is therefore not an interface property but stems from all LaTiO_3 planes.

연구 동기 및 목표

• LaTiO₃/SrTiO₃ 초층구조에서 LaTiO₃가 구조적 비틀림으로 인해 Mott 절연체로 유지되는지 아니면 금속으로 전이되는지 규명하는 것.
• SrTiO₃ 기질이 유도하는 테트라고날 결정 구조가 LaTiO₃의 전자 구조와 상관 효과에 어떻게 영향을 미치는지 조사하는 것.
• 관측된 금속적 성질이 LaTiO₃ 층의 부피 성질인지 아니면 표면에 국한된 것인지 명확히 하는 것.
• 테트라고날 LaTiO₃에서의 결정장 분리 반전과 밴드 확장이 Mott 전이를 억제하는 데 기여하는 방식을 규명하는 것.
• 구조적 비틀림과 산올록사이드 이종접합체에서의 상관 금속성 간의 이론적 프레임워크를 수립하는 것.

제안 방법

• VASP를 사용한 백터미니즘 전 electrond 구조 계산으로, 프로젝터 즈웨이브 방법과 GGA 기능을 사용해 SrTiO₃ 기질 위의 테트라고날 LaTiO₃ 구조를 최적화함.
• 유한 온도 다중밴드 동적 평균장 이론(DMFT)을 사용하여 강한 전자 상관 효과를 처리하고, 정확한 대각화(ED)를 임플리시티 솔버로 사용함.
• 완전한 헌드 스핀 결합을 포함하고 부호 문제를 피하는 다중밴드 ED 솔버를 사용하여 스핀 전이 및 쌍 교환 상호작용을 정확히 처리함.
• 다양한 U 값에서 초층구조 및 부피 유사 기하구조의 테트라고날 LaTiO₃와 오르토로브릭 부피 LaTiO₃ 간의 스펙트럼 함수 및 오비탈 점유수를 비교함.
• t₂g 상태 밀도와 a_{g} 및 e'_{g} 기저에서의 오비탈 투과도를 분석하여 결정장 반전의 영향을 평가함.
• U를 체계적으로 변화시켜 테트라고날 및 오르토로브릭 상에서의 임계 Mott 전이 점 U_c를 결정함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 LaTiO₃/SrTiO₃ 초층구조에서 LaTiO₃의 테트라고날 비틀림이 부피 오르토로브릭 LaTiO₃에서 관측된 Mott 절연체 상태를 억제하는가?
• RQ2 테트라고날 LaTiO₃에서 t₂g 결정장 분리가 반전될 경우, Mott 전이에 필요한 임계 쿠론트 상호작용 U_c는 어떻게 변화하는가?
• RQ3 실험적으로 관측된 금속적 성질은 표면 효과 때문인가, 아니면 LaTiO₃ 층의 부피 성질 때문인가?
• RQ4 테트라고날 상에서의 밴드 확장은 Mott 국소화 경향을 어느 정도 감소시키는가?
• RQ5 오비탈 투과도와 헌드 결합은 비틀린 퍼보브스카이트에서 금속 상태를 안정화시키는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• SrTiO₃ 기질에 의해 유도된 LaTiO₃의 테트라고날 비틀림은 오르토로브릭 상 대비 티타늄 3d t₂g 밴드 폭을 약 30% 증가시킨다.
• 테트라고날 상에서 t₂g 결정장 분리가 부호가 반전되고 크기가 감소하여 비상호작용 한계에서 오비탈 투과도가 약화된다.
• 테트라고날 LaTiO₃에서 Mott 전이의 임계 쿠론트 에너지 U_c는 6 eV를 초월하지만, 현실적인 U ≈ 5 eV이므로 전이의 금속 측면에 위치한다.
• U = 5.5 eV일 때, 테트라고날 슬래브 기하구조는 금속 상태를 유지하며, d_{xy} 및 d_{xz,yz} 밴드에서 패스 밴드 근처에 도전성 상태가 존재한다. 이는 U = 5 eV에서 오르토로브릭 상에서는 절연체 상태임을 반영한다.
• 테트라고날 상에서의 오비탈 점유수는 d_{xy} (a_g) 밴드가 패스 밴드 수준을 초월하고, 디제너레이트된 d_{xz,yz} (e'_g) 밴드가 강화된 쿠론트 반발력으로 인해 1/4 점유도에 도달함을 보여준다.
• 금속적 성질은 표면에 국한되지 않고 LaTiO₃ 층 전체에 걸쳐 퍼져 있으며, 전하 이동과 구조적 비틀림의 병합 효과로 인해 표면 및 부피 유사 티타늄 평면 모두 금속적 성질을 띤다.