[논문 리뷰] Combining ultrahigh index with exceptional nonlinearity in resonant transition metal dichalcogenide nanodisks

George Zograf, Alexander Yu. Polyakov외 4명|arXiv (Cornell University)|2023. 08. 22.

2D Materials and ApplicationsMaterials Science인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 3R-모르포젠 디티티드(3R-MoS₂) 나노디스크에서 고차 비선형성(χ⁽²⁾)의 재료 공진과 나노광학적 아나폴 공진을 동시에 이용함으로써 제2차 하모닉 생성(SHG)을 5,000배 향상시켰다. 이 방법은 한 개의 공진 나노구조에서 초고절연율(n > 4.5)과 뛰어난 비선형성을 결합하여 가까운 적외선 범위에서 강력하고 조절 가능한 비선형 광학 반응을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Second-order nonlinearity in solids gives rise to a plethora of unique physical phenomena ranging from piezoelectricity and optical rectification to optical parametric amplification, spontaneous parametric down-conversion, and the generation of entangled photon pairs. Monolayer transition metal dichalcogenides (TMDs), such as MoS$_2$, exhibit one of the highest known second-order nonlinear coefficients. However, the monolayer nature of these materials prevents the fabrication of resonant objects exclusively from the material itself, necessitating the use of external structures to achieve optical enhancement of nonlinear processes. Here, we exploit the 3R phase of a molybdenum disulfide multilayer for resonant nonlinear nanophotonics. The lack of inversion symmetry, even in the bulk of the material, provides a combination of a massive second-order susceptibility, an extremely high and anisotropic refractive index in the near-infrared region ($n>$~4.5), and low absorption losses, making 3R-MoS$_2$ highly attractive for nonlinear nanophotonics. We demonstrate this by fabricating 3R-MoS$_2$ nanodisks of various radii, which support resonant anapole states, and observing substantial ($>$ 100-fold) enhancement of second-harmonic generation in a single resonant nanodisk compared to an unpatterned flake of the same thickness. The enhancement is maximized at the spectral overlap between the anapole state of the disk and the material resonance of the second-order susceptibility. Our approach unveils a powerful tool for enhancing the entire spectrum of optical second-order nonlinear processes in nanostructured van der Waals materials, thereby paving the way for nonlinear and quantum high-index TMD-nanophotonics.

연구 동기 및 목표

• 단일층 전이 금속 디칼코겐화합물(TMDs)이 공진 나노구조를 형성하는 데 한계가 있음을 극복하기 위해 강한 제2차 비선형성(χ⁽²⁾)을 지닌 부직성 3R-MoS₂를 활용함.
• 3R-MoS₂에서 나노디스크를 설계하여 공진 아나폴 상태를 지원함으로써 비선형 광학 과정을 향상시키고자 함.
• 아나폴 공진과 재료의 χ⁽²⁾ 공진 간의 스펙트럼 겹침을 확보하여 최대의 SHG 향상을 달성하고자 함.
• 통합된 고절연율 및 고비선형성 재료가 작고 효율적인 비선형 나노광학 장치를 가능하게 할 수 있음을 입증하고자 함.
• 3R-MoS₂를 제2차 하모닉 생성을 넘어서 전적으로 TMD 기반 비선형 광학을 위한 다용도 플랫폼으로 정립하고자 함.

제안 방법

• 유리 기판 위에서 전자선 리소그래피와 반응성 이온 에칭을 이용해 다양한 반지름을 가진 3R-MoS₂ 나노디스크를 제작함.
• 3R-MoS₂의 대칭성 결여 특성을 활용하여 강한 제2차 비선형성(χ⁽²⁾)을 유도함. DFT 계산 결과, 피크는 약 950–960 nm에서 관찰됨.
• 나노디스크 치수를 조절하여 가까운 적외선 범위(800–1040 nm)에서 아나폴 상태를 지원함으로써 광학적 필드 농축을 극대화함.
• 저강도 펌프 조건(0.3 mW)에서 편광 분해 SHG 측정을 수행하여 재료적 및 광학적 향상 기여도를 분리함.
• 향상 원리를 핵심으로 삼아 아나폴 공진과 χ⁽²⁾ 공진 간의 스펙트럼 겹침을 설계 기준으로 삼음.
• 패atters되지 않은 플레이크, 공진되지 않은 디스크, 공진하는 디스크 간의 비교 SHG 측정을 수행하여 향상 요인을 정량화함.

Figure 1: 3R- \ce MoS2 material nonlinear optical properties in the 800 – 1040 nm range. a) Comparison of linear and nonlinear optical properties for several selected materials – maximum $|\chi^{(2)}|$ component of each material $vs.$ refractive index $n$ in the near-infrared spectral region. Inset

실험 결과

연구 질문

• RQ1 3R-MoS₂ 나노디스크는 가까운 적외선 범위에서 제2차 하모닉 생성(SHG)을 향상시키는 공진 아나폴 상태를 지원할 수 있는가?
• RQ2 3R-MoS₂에서 고절연율(n > 4.5)과 강한 χ⁽²⁾를 동시에 갖는 것이 비선형 광학 반응을 얼마나 향상시킬 수 있는가?
• RQ3 재료 공진(χ⁽²⁾ 피크)과 나노광학 공진(아나폴 상태)이 함께 SHG 향상에 어떤 기여를 하는가?
• RQ4 기하학적 설계를 통해 가까운 적외선 스펙트럼 전역에서 향상 정도를 정량화하고 조절할 수 있는가?
• RQ5 3R-MoS₂는 외부 공진기 없이도 통합 비선형 나노광학 장치의 자가 포함 플랫폼으로 기능할 수 있는가?

주요 결과

• 공진 상태가 가장 높은 3R-MoS₂ 나노디스크에서는 공진하지 않는 조건 대비 SHG가 5,000배 향상되었으며, 동일 두께의 패터닝되지 않은 플레이크 대비 400배 향상됨.
• 광학적 아나폴 공진은 약 80배의 향상을 기여하였고, 재료의 χ⁽²⁾ 공진는 910 nm 펌프 파장에서 추가로 100배의 증가를 제공함.
• 공진 상태가 가장 높은 디스크(D₁ 및 D₂)는 동일한 실험 조건에서 패터닝되지 않은 플레이크의 SHG 신호를 두 개 이상의 주기 이상 초월함.
• 공진되지 않은 디스크(D₃)와 패터닝되지 않은 플레이크에서는 SHG 향상가 미미하여 공진이 관찰된 성과에 필수적임을 확인함.
• 공진 상태가 가장 높은 디스크의 SHG 스펙트럼은 410 nm에서 피크를 보이며, 공진하지 않는 경우 대비 노이즈 레벨을 100배 이상 초월하는 신호 강도를 확보함.
• 910 nm 펌프 파장에서 아나폴 공진과 χ⁽²⁾ 공진 간의 스펙트럼 겹침이 최대 향상을 가능하게 한 핵심 요소로 규명됨.

Figure 2: Linear optical properties of 3R- \ce MoS2 nanodisks. a) Numerical calculation of $|E|^{2}$ , characterizing the stored electromagnetic energy inside the 3R- \ce MoS2 nanodisk, in normalized units. A 1 , A 2 , A 3 – anapole-like states. Inset shows the schematics of the calculation geometry