[论文解读] Effect of quenched disorder on a quantum spin liquid state of triangular-lattice antiferromagnet 1T-TaS$_2$

H. Murayama, Yuki Sato+13 more|arXiv (Cornell University)|Sep 2, 2019

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 32被引用 8

一句话总结

本研究探讨了淬火无序对三角晶格反铁磁体1T-TaS₂中量子自旋液体（QSL）态的影响。通过在纯相、Se掺杂及电子辐照晶体上进行比热和热导率测量，揭示了巡游自旋on（具有费米面）与局域的孤儿自旋形成随机singlet态共存的现象。强无序（由电子辐照引起）诱导出一种新的量子顺磁态，而弱无序则抑制巡游激发，表明QSL态对弱无序具有鲁棒性。

ABSTRACT

A quantum spin liquid (QSL) is an exotic state of matter characterized by quantum entanglement and the absence of any broken symmetry. A long-standing open problem, which is a key for fundamental understanding the mysterious QSL states, is how the quantum fluctuations respond to randomness due to quenched disorder. Transition metal dichalcogenide 1T-TaS$_2$ is a candidate material that hosts a QSL ground state with spin-1/2 on the two-dimensional perfect triangular lattice. Here, we performed systematic studies of low-temperature heat capacity and thermal conductivity on pure, Se-substituted and electron irradiated crystals of 1T-TaS$_2$. In pure 1T-TaS$_2$, the linear temperature term of the heat capacity $γT$ and the finite residual linear term of the thermal conductivity in the zero-temperature limit $κ_{0}/T\equivκ/T(T ightarrow0)$ are clearly resolved, consistent with the presence of gapless spinons with a Fermi surface. Moreover, while the strong magnetic field slightly enhances $κ_0/T$, it strongly suppresses $γ$. These unusual contrasting responses to magnetic field imply the coexistence of two types of gapless excitations with itinerant and localized characters. Introduction of additional weak random exchange disorder in 1T-Ta(S$_{1-x}$Se$_x$)$_2$ leads to vanishing of $κ_0/T$, indicating that the itinerant gapless excitations are sensitive to the disorder. On the other hand, in both pure and Se-substituted systems, the magnetic contribution of the heat capacity obeys a universal scaling relation, which is consistent with a theory that assumes the presence of localized orphan spins forming random singlets. Electron irradiation in pure 1T-TaS$_2$ largely enhances $γ$ and changes the scaling function dramatically, suggesting a possible new state of spin liquid.

研究动机与目标

• 理解淬火无序如何影响量子自旋液体（QSL）态，特别是在几何阻挫的二维体系中。
• 研究1T-TaS₂中QSL态的无能隙自旋on激发在不同无序强度下的稳定性。
• 确定局域的孤儿自旋与巡游自旋on是否在QSL基态中共存。
• 探索强无序是否能稳定一种与原始QSL态不同的新量子顺磁态。

提出的方法

• 对纯相、Se掺杂（1T-Ta(S₁₋ₓSeₓ)₂）及电子辐照的1T-TaS₂晶体进行系统性的低温比热与热导率测量。
• 利用通用标度函数分析比热的磁性贡献，以识别形成随机singlet态的局域激发。
• 提取残余线性热导率项𝞫₀/T，以探测具有费米面的无能隙巡游自旋on激发。
• 比较𝞫₀/T与线性比热系数𝛄在磁场下的依赖关系，以区分巡游与局域的无能隙激发。
• 通过比热数据的标度坍缩确认局域孤儿自旋的存在及其随机singlet态的形成。
• 利用𝞫₀/T = (1/3)γₛvₛℓₛ估算自旋on平均自由程，表明尽管存在无序，其平均自由程仍较长。

实验结果

研究问题

• RQ1 弱淬火无序（通过Se掺杂实现）如何影响1T-TaS₂中QSL态的无能隙巡游自旋on激发？
• RQ2 局域的孤儿自旋在QSL态中起何作用？它们如何贡献于观测到的比热标度行为？
• RQ3 为何在弱无序下热导率残余项𝞫₀/T消失，而比热系数𝛄却保持稳定？
• RQ4 强无序（通过电子辐照实现）是否诱导出一种与原始QSL不同的新量子顺磁态？
• RQ5 观测到的比热标度行为能否由局域随机singlet态理论解释？

主要发现

• 纯1T-TaS₂中有限的残余线性项𝞫₀/T证实了具有费米面的无能隙巡游自旋on的存在。
• Se掺杂抑制了𝞫₀/T，表明巡游自旋on对弱无序敏感。
• 磁性比热在纯相、Se掺杂相及辐照样品中表现出通用的标度坍缩，且η与r值相近，支持局域孤儿自旋形成随机singlet态。
• 比热系数𝛄在弱无序下保持稳定，且其磁场依赖性与𝞫₀/T相反，表明巡游与局域无能隙激发共存。
• 电子辐照显著增强𝛄并改变标度函数，表明出现一种新的量子顺磁态。
• 估算的自旋on平均自由程超过5 nm，表明其受局域自旋散射较弱，与巡游自旋on的长相干长度一致。