[论文解读] Ferrimagnetism and anisotropic phase tunability by magnetic fields in Na$_2$Co$_2$TeO$_6$

Weiliang Yao, Yuan Li|arXiv (Cornell University)|Aug 26, 2019

Advanced Condensed Matter Physics被引用 4

一句话总结

本研究通过高品质量 Na₂Co₂TeO₆ 单晶的磁化率与比热测量，揭示了其在 27 K 以下的规范铁磁行为以及在外磁场作用下诱导的相变。在低于 27 K 时观察到典型的铁磁行为，且在外磁场作用下表现出强烈的各向异性响应。沿面内方向施加磁场会抑制之字形反铁磁相变，并部分逆转自旋的倾倒方向；而沿面外方向施加磁场则在 10 K 以下诱导出新的相变，表明该体系接近竞争磁序，并且其磁基态可通过外场调控，表现出接近 Kitaev 量子自旋液体的可能性。

ABSTRACT

Na$_2$Co$_2$TeO$_6$ has recently been proposed to be a Kitaev-like honeycomb magnet. To assess how close it is to realizing Kitaev quantum spin liquids, we have measured magnetization and specific heat on high-quality single crystals in magnetic fields applied along high-symmetry directions. Small training fields reveal a weak but canonical ferrimagnetic behavior below 27 K, which cannot be explained by the zigzag antiferromagnetic order alone and suggests coexisting Néel-type order of moments canted away from the zigzag chains. Moderate fields in the honeycomb plane suppress the thermal transition at 27 K, and seem to partly reverse the moment-canting when applied perpendicular to the zigzag chains. In contrast, out-of-plane fields leave the transition largely unaffected, but promotes another transition below 10 K, possibly also related to canting reversal. The magnetism in Na$_2$Co$_2$TeO$_6$ is highly anisotropic and close to tipping points between competing phases.

研究动机与目标

• 评估 Na₂Co₂TeO₆ 的磁基态，确定其是否具有 Kitaev 量子自旋液体行为。
• 研究磁场取向在调控磁序与相变中的作用。
• 阐明所观测到的铁磁组分的本质及其在之字形反铁磁相中的起源。
• 探讨该 d⁷ 体系中 Kitaev 类相互作用、海森伯交换作用与自旋-轨道耦合的相互作用。
• 识别场诱导的相变及其各向异性，为未来向 Kitaev 量子自旋液体态的调控提供指导。

提出的方法

• 采用 X 射线衍射和能量色散 X 射线能谱对高质量 Na₂Co₂TeO₆ 单晶进行生长与表征。
• 在高对称方向（c 轴与面内 a* 方向）施加磁场，进行磁化率与比热测量。
• 采用场冷与零场冷测量协议，以区分场无关磁化率与铁磁贡献。
• 对高温磁化率数据进行居里-外斯分析，以提取有效磁矩与外斯温度。
• 通过比较不同磁场取向下磁化率等温线与相变异常，分析各向异性场响应。
• 将数据建模为场线性磁化率分量与场无关铁磁分量之和：M(T) = M_ferrimagnetic(T) + χ_c(T)·H。

实验结果

研究问题

• RQ1 Na₂Co₂TeO₆ 是否表现出典型的铁磁行为？若存在，其在之字形反铁磁序背景下的起源为何？
• RQ2 沿不同结晶学方向施加磁场如何影响 27 K 处的磁相变？
• RQ3 横向磁场能否逆转之字形相中自旋倾倒的方向？这对其磁各向异性有何含义？
• RQ4 在面外磁场作用下，10 K 以下观测到的低温相变的本质是什么？
• RQ5 该体系在多大程度上接近量子相变点？这如何影响其作为 Kitaev 量子自旋液体候选者的潜力？

主要发现

• 在 27 K 以下观察到典型的铁磁组分，表明在 Néel 型反铁磁序中存在自旋沿之字形链方向倾倒的本征混合态。
• 面内磁场会抑制 27 K 的热致相变，当磁场垂直于之字形链方向时，可部分逆转自旋倾倒方向。
• 面外磁场对 27 K 相变影响甚微，但会在 10 K 以下诱导出新的相变，表明存在场调控的向新磁态的转变。
• 沿 c 轴方向的磁化率在低场区域显示负截距，证实存在场无关的铁磁贡献，且其场依赖性可忽略。
• 沿 a* 轴方向的有效磁矩为 µ_eff,a* = 5.69 µB，沿 c 轴方向为 µ_eff,c = 5.31 µB，对应的外斯温度分别为 Θ_a* = 12.5 K 与 Θ_c = -93.8 K。
• 该体系表现出强烈的磁各向异性，场诱导相变与倾倒方向反转表明其接近竞争磁序，并具有可调控的基态。