[논문 리뷰] Giant magnetic in-plane anisotropy and competing instabilities in Na3Co2SbO6

Xintong Li, Yuchen Gu외 13명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 10.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 10

한 줄 요약

이 연구는 이종결합이 없는 단일 결정 Na₃Co₂SbO₆에서 미미한 격자 변형(<0.2% 오р토로브릭)에도 불구하고 200%를 초월하는 거대한 평면 내 자기 이방성과 함께, 자화도 및 자기중성자 회절을 통해 경쟁적인 반강자성 및 강자성 불안정성과 관련된 필드 유도 상을 규명하였다. 이는 양자 스핀 액체 상에 가까운 상태임을 시사하며, 키타에브 후보 물질에서 이상적인 허브슨 대칭성을 가정하는 것에 도전한다.

ABSTRACT

We report magnetometry data obtained on twin-free single crystals of Na3Co2SbO6, which is considered a candidate material for realizing the Kitaev honeycomb model for quantum spin liquids. Contrary to a common belief that such materials can be modeled with the symmetries of an ideal honeycomb lattice, our data reveal a pronounced two-fold symmetry and in-plane anisotropy of over 200%, despite the honeycomb layer's tiny orthorhombic distortion of less than 0.2%. We further use magnetic neutron diffraction to elucidate a rich variety of field-induced phases observed in the magnetometry. These phases manifest themselves in the paramagnetic state as diffuse scattering signals associated with competing ferro- and antiferromagnetic instabilities, consistent with a theory that also predicts a quantum spin liquid phase nearby. Our results call for theoretical understanding of the observed in-plane anisotropy, and render Na3Co2SbO6 a promising ground for finding exotic quantum phases by targeted external tuning.

연구 동기 및 목표

• Na₃Co₂SbO₆의 고질적 이종결합이 없는 단일 결정에서 평면 내 자기 이방성과 저에너지 자기 진동을 조사한다. 이는 키타에브 양자 스핀 액체 후보이다.
• 코발트산염 기반 키타에브 물질에서 이상적인 허브슨 격자 대칭성 가정의 타당성을 검증한다. 특히 저대칭성의 단세립계 구조를 고려할 때이다.
• 자기상태에서의 필드 조절 자기 상을 규명하고, 임의의 자기상에서 경쟁적인 강자성 및 반강자성 불안정성 간의 상호작용을 탐구한다.
• 확산 산란의 실험적 탐지와 필드 유도 질서를 통해 Na₃Co₂SbO₆가 양자 스핀 액체 상에 얼마나 가까운지 평가한다.
• 단순한 결합 평균 근사 모델로 설명할 수 없는 강한 평면 내 이방성 측정을 통해 이론 모델의 기준을 제공한다.

제안 방법

• 이종결합이 없는 Na₃Co₂SbO₆ 단일 결정에서 고정밀 자화도 측정을 수행하여 자기 이방성과 외부 자기장에 따른 자화도를 측정하였다.
• 시간간격법을 사용한 중성자 회절 실험을 다수의 입사 에너지(5.6, 16.8, 35 meV)와 다양한 자기장 방향에서 수행하였다.
• 일정한 Q⊥ 절편(slices, 예: Q⊥ ≈ 0.3, 0.7, 1.0 r.l.u.)에서 회절도를 확보하여 외부 자기장 하에서 운동량 공간에서의 자기산란의 진화를 분석하였다.
• 혼합된 역공간 좌표계(Qa, Qb, Q⊥)를 사용하여 자기파동수를 매핑하고, 구분되는 반강자성 질서상(AFM₁/₂ 및 AFM₁/₃)을 식별하였다.
• 확산 산란 신호를 추출하기 위해 대칭화 및 데이터 감소 기법을 적용하여 임박한 자기불안정성을 나타내는 신호를 추출하였다.
• 실험 결과를 키타에브 체계에서 예측된 경쟁 불안정성과 양자 스핀 액체에 가까운 상태의 이론적 예측과 비교하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Na₃Co₂SbO₆에서 미미한 격자 변형에도 불구하고 평면 내 자기 이방성의 크기와 기원은 무엇인가?
• RQ2 필드 유도 자기상은 어떻게 임의의 자기상에서 나타나며, 이는 경쟁적인 자기불안정성에 대해 무엇을 드러내는가?
• RQ3 관측된 자기성질은 키타에브 후보 물질에서 C₃ 대칭성의 가정을 어느 정도 도전하는가?
• RQ4 Na₃Co₂SbO₆가 양자 스핀 액체 상에 가까운 상태임을 뒷받침하는 증거는 무엇이며, 이는 어떻게 확산 산란에 반영되는가?
• RQ5 단세립계 결정 구조는 이 시스템의 자기 이방성과 자기 질서의 성격에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• Na₃Co₂SbO₆에서 이종결합이 없는 단일 결정에서 200% 이상의 거대한 평면 내 자기 이방성이 관측되었으며, 이는 오르토로브릭 변형이 0.2% 미만인 상태에서도 가능했다.
• 자기중성자 회절을 통해 임의의 자기상에서 확산 산란 신호가 관측되어, 경쟁적인 강자성 및 반강자성 불안정성이 존재함을 시사하였다.
• 필드 의존 측정을 통해 AFM₁/₂ 및 AFM₁/₃ 질서상과 같은 다수의 필드 유도 자기상이 식별되었으며, 이는 역공간에서 구분되는 파동수를 가졌다는 점에서 특징지어졌다.
• 관측된 자기불안정성은 이론 모델에서 예측한 양자 스핀 액체 상에 가까운 상태와 일치하며, Na₃Co₂SbO₆가 특이한 양자상의 훌륭한 플랫폼임을 뒷받침한다.
• 강한 이방성은 단순한 결합 평균 모델로는 설명할 수 없으며, 저대칭성의 단세립계 구조가 자기 행동을 결정하는 데 핵심적인 역할을 함을 시사한다.
• 실험 데이터는 키타에브 물질에서 일반적으로 가정하는 C₃ 대칭성에 도전하며, 붕괴된 회전 대칭성을 고려한 보다 정교한 이론 모델의 필요성을 강조한다.