[논문 리뷰] Magnetic Behavior and Spin-Lattice Coupling in Cleavable, van der Waals Layered CrCl3 Crystals

Michael A. McGuire, Genevieve Clark외 6명|arXiv (Cornell University)|2017. 06. 06.

2D Materials and Applications인용 수 45

한 줄 요약

이 연구는 분리 가능한 반데르발스 계면을 가진 CrCl3 결정에서의 자성 거동과 스핀-격자 결합을 조사하며, 약 17 K에서 강자성 상관관계가 형성되고 14 K에서 장거리 반자성 순서가 나타나는 두 단계의 자성 정렬 과정을 규명한다. 일량자 및 소수량의 CrCl3는 성공적으로 분리되어 향후 스핀과 격자 결합을 조절할 수 있는 초박공 자성 이종구조체의 탐색이 가능해진다.

ABSTRACT

CrCl3 is a layered insulator that undergoes a crystallographic phase transition below room temperature and orders antiferromagnetically at low temperature. Weak van der Waals bonding between the layers and ferromagnetic in-plane magnetic order make it a promising material for obtaining atomically thin magnets and creating van der Waals heterostructures. In this work we have grown crystals of CrCl3, revisited the structural and thermodynamic properties of the bulk material, and explored mechanical exfoliation of the crystals. We find two distinct anomalies in the heat capacity at 14 and 17 K confirming that the magnetic order develops in two stages on cooling, with ferromagnetic correlations forming before long range antiferromagnetic order develops between them. This scenario is supported by magnetization data. A magnetic phase diagram is constructed from the heat capacity and magnetization results. We also find an anomaly in the magnetic susceptibility at the crystallographic phase transition, indicating some coupling between the magnetism and the lattice. First principles calculations accounting for van der Waals interactions also indicate spin-lattice coupling, and find multiple nearly degenerate crystallographic and magnetic structures consistent with the experimental observations. Finally, we demonstrate that monolayer and few-layer CrCl3 specimens can be produced from the bulk crystals by exfoliation, providing a path for the study of heterostructures and magnetism in ultrathin crystals down to the monolayer limit.

연구 동기 및 목표

• 용융법을 통해 성장시킨 부피 CrCl3 결정의 자성 및 구조적 특성을 규명하는 것.
• 열용량 및 자화 측정을 통해 자성 정렬 전이의 성격을 조사하는 것.
• 자기화율의 이질성과 제1원리 계산을 통해 스핀-격자 결합을 탐구하는 것.
• 반데르발스 이종구조체에서 사용 가능한 일량자 및 소수량 CrCl3의 기계적 분리 방법을 보여주는 것.
• 다양한 온도 및 자기장 조건에서 CrCl3의 자성 상도를 구성하는 것.

제안 방법

• 용융법을 사용해 고질적 CrCl3 단일 결정을 성장시키고, 이후 구조적 및 열역학적 특성 분석을 수행하는 것.
• 온도 및 자기장 조건을 변화시키며 열용량과 자화를 측정하여 상전이를 식별하는 것.
• 원자력 현미경(AFM)과 광학 대비 분석을 활용해 분리된 플레이크의 두께를 결정하는 것.
• 반데르발스 보정을 포함한 제1원리 밀도함수이론(DFT) 계산을 통해 결정 구조, 자성 상태 및 스핀-격자 결합을 모델링하는 것.
• 결정학적 상전이 시 자기화율의 이질성을 분석하여 자화-격자 결합을 탐지하는 것.
• 외부 자기장 하에서 열용량 및 자화 데이터를 기반으로 자성 상도를 구성하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CrCl3의 자성 정렬 전이의 성격은 무엇이며, 다중 단계로 진행되는가?
• RQ2 결정학적 상전이 시 자기화율은 어떻게 반응하며, 이는 스핀-격자 결합을 어떻게 시사하는가?
• RQ3 제1원리 계산은 CrCl3의 관측된 구조적 및 자성 기저 상태를 어느 정도 정확히 재현하는가?
• RQ4 일량자 및 소수량 CrCl3는 부피 결정에서 신뢰성 있게 분리되어 반데르발스 이종구조체에서 사용 가능한가?
• RQ5 외부 자기장은 CrCl3의 자성 상전이에 어떻게 영향을 미치며, 이는 자성 상도에 대해 어떤 정보를 제공하는가?

주요 결과

• 14 K와 17 K에서 관측된 열용량의 두 개의 뚜렷한 이질성은 두 단계의 자성 정렬 과정을 확인한다: 약 17 K에서 먼저 강자성 상관관계가 형성되고, 14 K에서 장거리 반자성 순서가 나타난다.
• 자화 측정 결과, 자기장이 평면 방향일 경우 약 150 Oe에서 스핀-플롭 전이가 관측되며, 몇 킬오어(кOe)의 자기장에서 전체 자화가 달성된다.
• 결정학적 상전이(140 K) 시 자기화율에 나타나는 미세한 이질성은 격자와 자성 자유도 사이의 결합을 시사한다.
• 반데르발스 상호작용을 포함한 제1원리 계산은 자화 상태가 포함된 경우에만 실험적 결정 구조를 정확히 재현하며, 이는 스핀-격자 결합을 확인한다.
• 일량자 및 소수량 CrCl3 플레이크는 성공적으로 분리되었으며, 측정된 단계 높이 약 0.6 nm는 0.58 nm의 단일층 두께를 확인한다.
• 현미경 이미지에서의 광학 대비는 층 수와 상관관계가 있으며, 이는 두께를 정성적으로 할당할 수 있게 하며, 그림 5c의 부연 설명에 일량자 표본이 명확히 확인된다.