[论文解读] Magnetic order induced polarization anomaly of Raman scattering in 2D magnet CrI$_3$

Yujun Zhang, Wu, Xiaohua+17 more|arXiv (Cornell University)|Oct 10, 2019

2D Materials and Applications被引用 6

一句话总结

本研究揭示了二维CrI₃中的磁序在拉曼散射偏振选择规则中诱导出强烈的异常现象：在低温下，单层CrI₃中A₁g声子模式在正交偏振几何配置下表现为禁戒强度，而在双层CrI₃中，当外加磁场使体系从反铁磁序转变为铁磁序时，该模式的强度被重新激活，展示了由自旋-声子耦合驱动的新型磁光效应。

ABSTRACT

The recent discovery of 2D magnets has revealed various intriguing phenomena due to the coupling between spin and other degree of freedoms (such as helical photoluminescence, nonreciprocal SHG). Previous research on the spin-phonon coupling effect mainly focuses on the renormalization of phonon frequency. Here we demonstrate that the Raman polarization selection rules of optical phonons can be greatly modified by the magnetic ordering in 2D magnet CrI$_3$. For monolayer samples, the dominant A$ m_{1g}$ peak shows abnormally high intensity in the cross polarization channel at low temperature, which is forbidden by the selection rule based on the lattice symmetry. While for bilayer, this peak is absent in the cross polarization channel for the layered antiferromagnetic (AFM) state and reappears when it is tuned to the ferromagnetic (FM) state by an external magnetic field. Our findings shed light on exploring the emergent magneto-optical effects in 2D magnets.

研究动机与目标

• 研究磁序对二维CrI₃中拉曼散射偏振选择规则的影响。
• 探索超越声子频率重整化的自旋-声子耦合效应。
• 识别二维磁体中出现的新兴磁光现象。
• 理解使禁戒拉曼通道恢复活性的对称性破缺机制。

提出的方法

• 在低温下对机械剥离的单层和双层CrI₃纳米片进行了拉曼散射测量。
• 采用偏振依赖的拉曼光谱分析共偏振和正交偏振通道中的强度变化。
• 施加外部磁场，将双层样品从反铁磁序调控至铁磁序。
• 理论分析将观测到的偏振异常与磁序引起的对称性破缺联系起来。
• 对比不同磁态下的拉曼光谱，揭示了禁戒模式的出现。

实验结果

研究问题

• RQ1 二维CrI₃中的磁序如何改变拉曼散射的偏振选择规则？
• RQ2 为何在低温下单层CrI₃中A₁g声子模式在正交偏振通道中表现出异常高的强度？
• RQ3 磁相变在双层CrI₃中如何调控特定拉曼通道的开启或抑制？
• RQ4 自旋-声子耦合是否可在二维磁体中诱导光学选择规则的破坏？
• RQ5 在传统对称性考虑之外，拉曼散射偏振异常的根源是什么？

主要发现

• 在单层CrI₃中，A₁g声子模式在低温下于正交偏振拉曼通道中表现出异常高的强度，违反了基于晶格对称性的标准选择规则。
• 在双层CrI₃中，A₁g峰在反铁磁态下的正交偏振通道中缺失，但当外加磁场使体系进入铁磁态时，该峰重新出现。
• 观测到的偏振异常归因于磁序诱导的对称性破缺，该破缺解除了选择规则的抑制。
• 该效应在顺磁相中完全消失，证实了磁序与禁戒拉曼通道重新激活之间的直接关联。
• 研究结果展示了由自旋-声子耦合介导的二维磁体中一类新型磁光效应。