[논문 리뷰] Magnetic properties and magnetocaloric effects in NaZn13-type La(Fe, Al)13-based compounds

Shen Bao-Gen, Hu Feng-Xia외 2명|arXiv (Cornell University)|2012. 12. 03.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 NaZn13형 La(Fe,Al)13 기반 화합물의 자성 및 자열역학적 성질을 조사하며, Co, C 또는 H 도핑이 희토류 전이 금속의 Curie 온도를 실온 근처로 이동시켜 강한 자열역학 효과를 가능하게 함을 입증한다. LaFe11.5Al1.5C0.2H1.0의 경우 5 T 자기장에서 최대 엔트로피 변화가 13.8 J/kg·K에 도달하며, 이는 Gd보다 42% 높은 수준으로, 실온에서의 자성 냉각에 유망한 후보로 간주된다.

ABSTRACT

In this article, our recent progresses about the effects of atomic substitution, magnetic field and temperature on the magnetic and magnetocaloric properties of the LaFe13-xAlx compounds are reviewed. With the increase of aluminum content, the compounds exhibit successively an antiferromagnetic (AFM), a ferromagnetic (FM), and a mictomagnetic state. Furthermore, the AFM coupling of LaFe13-xAlx can be converted to a FM coupling by substituting Si for Al, Co for Fe and magnetic rare-earth R for La, or introducing interstitial C or H atom. However, low doping levels lead to FM clusters embedded in AFM matrix, and the resultant compounds can undergo, under appropriate applied fields, first an AFM-FM and then a FM-AFM phase transition while heated, with significant magnetic relaxation in the vicinity of the transition temperature. The Curie temperature of LaFe13-xAlx can be shifted to room temperature by choosing appropriate contents of Co, C or H, and strong magnetocaloric effect can be obtained around the transition temperature. For example, for the LaFe11.5Al1.5C0.2H1.0 compound, the maximal entropy change reaches 13.8 J/kg K for a field change of 0-5 T, occurring around the room temperature. It is 42% higher than that of Gd and, therefore, this compound is a promising room-temperature magnetic refrigerant.

연구 동기 및 목표

• 알루미늄 함량 변화에 따른 LaFe13-xAlx 화합물의 자성 상전이를 이해하기 위해.
• Co, Si, R, C, H 등의 원자 치환 작용이 자성 결합 및 상 안정성에 미치는 영향을 탐색하기 위해.
• 실온 근처로 Curie 온도를 이동시켜 실용적인 자성 냉각에 적합한 조성을 규명하기 위해.
• 도핑된 화합물의 자열역학 효과를 정량화하고 Gd와의 성능을 평가하기 위해.
• 자기적 순서가 반자성(antiferromagnetic, AFM) 매트릭스 내에서 형성된 강자성(FM) 클러스터의 역할과 외부 자기장에 의한 상전이를 조사하기 위해.

제안 방법

• Al, Co, Si, C, H 및 희토류 원소(R) 도핑 농도를 다양하게 조절한 LaFe13-xAlx 화합물의 체계적 합성.
• SQUID 자화 측정을 통해 Curie 온도 및 자성 전이를 결정하기 위한 자성 성질 측정.
• 외부 자기장 적용을 통한 자기장 유도 상전이 및 자열역학 효과 연구.
• 다양한 자기장 하에서의 자화 이sotherm에서 자성 엔트로피 변화(ΔS_M) 계산.
• 전이 온도 근처에서 X선 회절 및 자성 리콜리케이션 측정을 통한 상 진화 분석.
• 원자 치환과 자성 결합 간의 상호작용을 해석하기 위한 이론적 모델링 사용.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Al 함량 증가가 LaFe13-xAlx 화합물의 자성 기저 상태에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ2 Co, C 또는 H 도핑이 La(Fe,Al)13 화합물의 Curie 온도 및 자열역학 성능에 미치는 영향는 무엇인가?
• RQ3 외부 자기장에 의해 반자성-강자성(AFM-FM) 상전이가 유도될 수 있는가? 이에 따른 리콜리케이션 동역학은 어떠한가?
• RQ4 실온 근처에서 도핑된 La(Fe,Al)13 화합물에서 얻을 수 있는 최대 자성 엔트로피 변화는 얼마인가?
• RQ5 반자성 매트릭스 내에 존재하는 강자성 클러스터는 자기장 유도 상전이 및 자열역학 반응에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• Al 함량 증가에 따라 LaFe13-xAlx 화합물은 반자성(AFM)에서 강자성(FM)으로 전이되고, 이후 혼합 자성 상태(mictomagnetic)로 변화한다.
• Fe에 대한 Co 치환 또는 Al에 대한 C/H 치환을 통해 LaFe13-xAlx의 Curie 온도를 실온 근처로 성공적으로 이동시킬 수 있다.
• LaFe11.5Al1.5C0.2H1.0 화합물은 5 T 자기장 하에서 최대 자성 엔트로피 변화가 13.8 J/kg·K에 도달하며, 이는 실온 근처에서 발생한다.
• 이 자열역학 효과는 원소 Gd의 성능보다 42% 높아, 실온에서의 자성 냉각에 뛰어난 성능을 보임을 시사한다.
• 외부 자기장을 가한 상태에서 가열 시, 물질은 AFM-FM 및 FM-AFM 상전이의 연속적인 변화를 겪으며 전이 온도 근처에서 뚜렷한 자성 리콜리케이션을 나타낸다.
• 희토류 원소(R) 또는 간극 원자(C, H)의 도핑을 통해 자성 결합을 반자성에서 강자성으로 조절할 수 있으며, 이는 자열역학 반응을 향상시킨다.