[논문 리뷰] Neutron-scattering studies of arsenic sulphide glasses

J. H. Lee, Alex C. Hannon외 1명|arXiv (Cornell University)|2004. 02. 24.

Phase-change materials and chalcogenides참고 문헌 1인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 고해상도 중성자 산란과 동위원소 치환을 이용하여 As2S3 및 As2S3I1.65 유리의 국소 원자 구조를 조사한다. 산란 데이터의 첫 번째 차분 분석을 통해 As2S3에서는 황-황 및 arsenic-황 상관관계를 규명하고, 이odor화물이 주로 As에 결합함을 확인하며, 각 As 원자는 첫 번째 셸에서 하나의 I와 두 개의 S 원자와 협응함을 규명하여, 이황화물 유리의 핵심 구조적 특징을 해결한다.

ABSTRACT

High-resolution neutron-scattering measurements have been performed on bulk glasses of As2S3 and As2S3I1.65 at a spallation neutron source. For the case of As2S3, an isotopic-substitution experiment involving the S isotope has allowed some of the various pair correlations contributing to the second peak in the radial distribution function to be determined by the method of first differences. For the ternary glass, it has been confirmed that iodine bonds preferentially to As atoms, and that on average each As atom is coordinated to one iodine and two sulphur atoms in the first coordination shell.

연구 동기 및 목표

• 중성자 산란을 이용하여 As2S3 및 As2S3I1.65 이황화물 유리의 국소 원자 구조를 규명한다.
• 동위원소 치환을 통해 As2S3의 반경분포함수의 두 번째 피크에 기여하는 다양한 쌍 상관관계의 기여도를 규명한다.
• 삼성계 As2S3I1.65 유리에서 이odor화물의 결합 환경을 조사하고, 그 선호되는 협응 위치를 규명한다.
• 특히 황과 이odor화물 이웃 수를 포함한 이odor화물 도핑된 유리에서 As 원자의 첫 번째 셸 협응을 정량화한다.
• 할로겐 도핑을 받은 이황화물 유리의 네트워크 연결성과 국소 질서에 대한 정밀한 구조적 통찰을 제공한다.

제안 방법

• 고해상도 중성자 산란 측정은 산란 중성자 원천에서 실시된 부피 As2S3 및 As2S3I1.65 유리에 대해 수행되었다.
• 32S에서 34S로의 황의 동위원소 치환을 통해 첫 번째 차분 방법을 이용하여 특정 쌍 상관관계의 기여도를 분리하였다.
• 산란 데이터에서 반경분포함수를 추출하여 원자 쌍 상관관계를 분석하였다.
• 첫 번째 차분 방법을 통해 반경분포함수의 두 번째 피크에 기여하는 As–S, S–S, As–As 상관관계의 기여도를 분리할 수 있었다.
• 이odor화물 도핑된 유리의 산란 데이터를 분석하여 As의 협응 환경과 이odor화물의 선호되는 결합 부위를 규명하였다.
• 분석은 As 원자의 첫 번째 협응 셸 내 평균 황 및 이odor화물 원자 수를 규명하는 데 집중되었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 As2S3 유리의 반경분포함수의 두 번째 피크에 기여하는 As–S, S–S, As–As 상관관계의 기여도는 무엇인가?
• RQ2 이odor화물은 As2S3 유리 네트워크에 어떻게 통합되며, 어떤 원자와 선호적으로 결합하는가?
• RQ3 As2S3I1.65 유리에서 As 원자의 평균 첫 번째 셸 협응 수는 얼마인가?
• RQ4 삼성계 유리에서 각 As 원자 주위의 평균 황 및 이odor화물 원자 수는 얼마인가?
• RQ5 황의 동위원소 치환은 중성자 산란 데이터에서 개별 쌍 상관함수를 분리하는 데 어떻게 기여하는가?

주요 결과

• As2S3 유리의 반경분포함수의 두 번째 피크는 As–S, S–S, As–As 상관관계의 조합으로 발생하며, 동위원소 치환을 통해 이들의 기여도를 분리할 수 있었다.
• As2S3I1.65 유리에서 이odor화물은 황이 아닌 주로 As 원자와 선호적으로 결합함을 확인하여 As–I 결합 형성이 확인되었다.
• 평균적으로 As2S3I1.65 유리에서 각 As 원자는 첫 번째 협응 셸에서 하나의 이odor화물과 두 개의 황 원자와 협응한다.
• 이odor화물 도핑된 유리에서 As의 첫 번째 협응은 사면체 유사한 환경을 이루며, 하나의 이odor화물과 두 개의 황 원자가 포함된다.
• 동위원소 치환 방법을 통해 반경분포함수에 기여하는 S–S 및 As–S 기여도를 성공적으로 분리하여 구조적 해상도를 향상시켰다.
• 결과는 할로겐 도핑된 이황화물 유리의 국소 구조 모티프에 대한 직접적인 실험적 증거를 제공하며, 네트워크 수정 모델을 지지한다.