[論文レビュー] Revised Title:Molecular Response in One Photon Absorption: Coherent Pulsed Laser vs. Thermal Incoherent Source

Paul Brumer, Moshe Shapiro|arXiv (Cornell University)|Aug 31, 2011

Laser-Matter Interactions and Applications被引用数 1

ひとこと要約

本稿は、量子化された放射場の枠組みを用いて、一貫したパルスレーザーと非一貫な自然光の間で分子反応を比較する。非一貫な光源では分子の時間発展が一貫しないことが示され、実験室で得られるパルスレーザーに関する結果は、生物学的分野における一本光子吸収過程を正確に反映していないことを示唆する。

ABSTRACT

Photoinduced biological processes occur via one photon absorption in natural light, which is weak, CW and incoherent, but are often studied in the laboratory using pulsed coherent light. Here we compare the response of a molecule to these two very different sources within a quantized radiation field picture. The latter is shown to induce coherent time evolution in the molecule, whereas the former does not. As a result, the coherent time dependence observed in the laboratory experiments will not be relevant to the natural biological process. Emphasis is placed on resolving confusions regarding this issue that are shown to arise from aspects of quantum measurement and from a lack of appreciation of the proper description of the absorbed photon.

研究の動機と目的

• 一貫したパルスレーザーと非一貫な自然光の光源における分子反応の根本的差異を明確化すること。
• 実験室内で観察された一貫した時間発展の意義について、文献における広範な混乱を解消すること。
• 吸収された光子を量子力学的に正しく記述することの重要性を強調すること。
• 自然の生物学的プロセスが非一貫光によって駆動される場合、パルスレーザーによって誘発されるのと同じ一貫したダイナミクスを示さないことを確立すること。

提案手法

• 量子場理論の形式的アプローチを用い、光-物質相互作用を量子化された放射場でモデル化する。
• 一貫した（パルスレーザー）および非一貫な（熱的）放射場における時間発展演算子の比較。
• 密度行列の時間発展を分析し、一貫したダイナミクスと非一貫なダイナミクスを区別する。
• 明示的な導出により、一貫した光源のみが分子状態における一貫した重ね合わせを生成することを示す。
• 量子測定理論を用いて、なぜパルスレーザー実験の観察結果が自然プロセスを反映しないのかを説明する。
• 光子の量子的記述を再検討し、その役割に関する誤解を解消する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 入射光のコhereneyが、一本光子吸収中の分子の時間発展にどのように影響するか？
• RQ2 なぜ実験室でパルスレーザーを用いた実験では、自然の生物学的系では観察されない一貫したダイナミクスが得られるのか？
• RQ3 吸収された光子の量子的記述が、分子反応の性質を決定づける役割を果たすのはどのような場合か？
• RQ4 量子測定効果が、光化学分野における実験結果の誤解を生じるメカニズムは何か？
• RQ5 一貫した光によって誘発される時間発展は、自然の一本光子吸収プロセスを代表すると見なせるか？

主な発見

• 一貫したパルスレーザーは、放射場の位相ロックされた性質のおかげで、分子系に一貫した時間発展を引き起こす。
• これに対して、自然の非一貫光は、放射場に位相相関がないため、一貫した重ね合わせを生成しない。
• 非一貫光に対する分子反応は非一貫的であり、一貫した励起と同様のユニタリ発展では記述できない。
• したがって、パルスレーザー下での実験的観察結果は、自然の生物学的光化学的プロセスを代表していない。
• 誤った認識は、光源が非一貫であっても、吸収された光子を一貫した実体として扱うことに起因する。
• 適切な量子場理論的記述により、分子ダイナミクスの性質を決定するのは、吸収プロセスそのものではなく、放射場のコヒーレンスであることが明らかになった。