[論文レビュー] Single neutral substitutional 3d-transition metal in GeTe and GeSb2Te4 by the screened exchange functional

Huanglong Li, Luping Shi|arXiv (Cornell University)|Aug 26, 2015

Phase-change materials and chalcogenides参考文献 48被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、自己相互作用誤差を是正するためスクリーニング交換ハイブリッド関数を用いて、結晶性GeTeおよびGeSb2Te4における単一中性置換型3d遷移金属（TMs）を調査した。LDAでは3d状態が過剰に拡散化されるが、本研究ではFeがGe/Sbサイトに置換した場合、完全に占有された主要なdバンドと空のマイナスd状態を示すことが判明し、従来のLDA予測とは異なる。また、歪んだGeSb2Te4におけるCo置換が唯一磁気コントラストを示すことが判明し、非晶質GSTの磁気的性質を対称的な結晶的近似でモデル化する際の限界を示唆している。

ABSTRACT

Fe doped GST has shown experimentally the ability to alter its magnetic properties by phase change. In this work, we use screened exchange hybrid functional to study the single neutral substitutional 3d transition metal (TM) in crystalline GeTe and GeSb2Te4. By curing the problem of local density functional (LDA) such as over delocalization of the 3d states, we find that Fe on Ge/Sb site has its majority d states fully occupied while its minority d states are empty, which is different than previous predicted electronic configuration by LDA. From early transition metal Cr to heavier Ni, the majority 3d states are gradually populated until fully occupied and then the minority 3d states begin to be filled. In order to study the magnetic contrast, we use lower symmetry crystalline GeTe and GeSb2Te4 as the amorphous phases, respectively, which has been proposed to model the medium range disordering. We find that only Co substitution in r-GeSb2Te4 and s-GeSb2Te4 shows magnetic contrast. The experimental magnetic contrast for Fe doped GST may be due to additional TM-TM interaction, which is not included in our model. It can also be possible that these lower symmetry crystalline models are not sufficient to characterize the magnetic properties of real 3d TM doped amorphous GST.

研究の動機と目的

• 標準LDAにおける自己相互作用誤差が遷移金属ドープ硫属化物における3d電子局在性を歪める問題を是正すること。
• GeTeおよびGeSb2Te4における単一中性3d-TMドーピングの正しい電子的および磁気的配置を特定すること。
• GeSb2Te4の低対称性結晶相が非晶質GSTにおける中距離の不規則性を磁気コントラストの観点から模倣できるかどうかを評価すること。
• FeドープGSTにおける実験的磁気コントラストと、従来のLDAに基づく理論予測との間に生じる矛盾を解明すること。

提案手法

• 局所密度近似（LDA）に内在する自己相互作用誤差を是正するため、スクリーニング交換ハイブリッド関数（HSE）の適用。
• 結晶性GeTeおよびGeSb2Te4におけるGeおよびSbサイトへの単一中性置換型3d-TMドーピングの計算モデル化。
• 非晶質GSTにおける中距離の不規則性を模倣するため、GeSb2Te4の歪んだ低対称性変種（r-およびs-GeSb2Te4）の使用。
• 電子構造の分析、特にdバンドの充満度、スピン極化および軌道集団を用いて磁気的性質を評価。
• 予測された電子配置を従来のLDAベースの結果と比較し、関数依存性による差異を強調。
• 主なおよびマイナスのd状態のスピン分裂および占有状態を用いた磁気コントラストの評価。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スクリーニング交換関数は、標準LDAと比較して、GeTeおよびGeSb2Te4における3d-TMドーパントの予測された電子配置にどのように影響を与えるか？
• RQ2 FeドープGSTが実験的に磁気コントラストを示すにもかかわらず、従来のLDA予測ではそのような現象が予測されていなかったのはなぜか？
• RQ3 低対称性結晶構造を用いてモデル化した場合、GeSb2Te4におけるどの3d-TMドーパントが磁気コントラストを示すか？
• RQ4 GeSb2Te4の低対称性結晶相は、非晶質GSTの電子的および磁気的性質をどれほど正確に再現できるか？
• RQ5 TM-TM相互作用は、FeドープGSTにおける磁気コントラストの生成に果たす役割は何か？また、なぜこのモデルではその影響が欠落しているのか？

主な発見

• GeSb2Te4におけるGe/Sbサイトに置換されたFeは、完全に占有された主要なdバンドと空のマイナスd状態を示し、以前のLDA予測とは対照的に、部分的充満とは異なる。
• CrからNiにかけて、主要な3d状態は徐々に充満し、完全に占有された後、マイナスd状態が徐々に占有され始める。
• r-GeSb2Te4およびs-GeSb2Te4におけるCo置換のみが顕著な磁気コントラストを示しており、局所的対称性の破れに対する選択的反応であることが示された。
• FeドープGSTにおける実験的磁気コントラストと理論的予測との間の乖離は、単一ドーパントモデルに含まれない未考慮のTM-TM相互作用に起因している可能性が高い。
• GeSb2Te4の低対称性結晶モデルは、非晶質GSTの真の磁気的性質を捉えるには不十分であり、現在のモデリング手法の限界を示唆している。