[논문 리뷰] Spin-orbit coupling controlled ground states in the double perovskite iridates A2BIrO6 (A = Ba, Sr; B = Lu, Sc)

A. A. Aczel, Qiang Chen외 12명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 11.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 8

한 줄 요약

이 연구는 중성자 회절, HERFD-XAS, RIXS 및 투마론 스핀 회절을 이용하여 5d⁴ 이중 퍼보스카이트 이리데이트 A₂BIrO₆ (A = Ba, Sr; B = Lu, Sc)의 전자적 및 자성 기저 상태를 조사한다. 강한 스핀-오비탈 결합으로 인해 J=0 기저 상태가 확인되었으며, 장거리 자성 정렬의 증거는 없어, 약한 국소 자석 모멘트의 기원은 외재적 요인임을 시사한다.

ABSTRACT

Iridates with the 5$d^4$ electronic configuration have attracted recent interest due to reports of magnetically-ordered ground states despite longstanding expectations that their strong spin-orbit coupling would generate a $J = 0$ electronic ground state for each Ir$^{5+}$ ion. The major focus of prior research has been on the double perovskite iridates Ba$_2$YIrO$_6$ and Sr$_2$YIrO$_6$, where the nature of the ground states (i.e. ordered vs non-magnetic) is still controversial. Here we present neutron powder diffraction, high energy resolution fluorescence detected x-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS), resonant inelastic x-ray scattering (RIXS), magnetic susceptibility, and muon spin relaxation data on the related double perovskite iridates Ba$_2$LuIrO$_6$, Sr$_2$LuIrO$_6$, Ba$_2$ScIrO$_6$, and Sr$_2$ScIrO$_6$ that enable us to gain a general understanding of the electronic and magnetic properties for this family of materials. Our HERFD-XAS and RIXS measurements establish $J = 0$ electronic ground states for the Ir$^{5+}$ ions in all cases, with similar values for Hund's coupling $J_{ m H}$ and the spin-orbit coupling constant $λ_{ m SOC}$. Our bulk susceptibility and muon spin relaxation data find no evidence for long-range magnetic order or spin freezing, but they do reveal weak magnetic signals that are consistent with extrinsic local moments. Our results indicate that the large $λ_{ m SOC}$ is the key driving force behind the electronic and magnetic ground states realized in the 5$d^4$ double perovskite iridates, which agrees well with conventional wisdom.

연구 동기 및 목표

• 5d⁴ 이중 퍼보스카이트 이리데이트, 특히 Ba₂YIrO₆ 및 Sr₂YIrO₆에서 자성 기저 상태에 대한 논란을 해결하기 위해.
• 강한 스핀-오비탈 결합 또는 결정장 효과가 5d⁴ 시스템에서 자성 정렬을 유도하는지 여부를 규명하기 위해.
• 외재적 결함 및 불순물이 관측된 자성 신호를 생성하는 데 기여하는 정도를 평가하기 위해.
• A₂BIrO₆ 계열 전반에 걸쳐 전자적 및 자성 성질을 통합적으로 이해하기 위해 (A = Ba, Sr; B = Lu, Sc).

제안 방법

• 결정 구조 및 자성 정렬을 규명하기 위해 중성자 회절 분포를 수행하였다.
• 고에너지 해상도 광도 검출 X선 흡수 분광법(HERFD-XAS)을 사용하여 Ir 5+ 4d 핵 전이를 분석하고 스핀-오비탈 결합(λ_SOC) 및 헌드 결합(J_H)을 추출하였다.
• 공명 불탄성 X선 산란(RIXS)을 적용하여 전자적 흥분을 조사하고 J=0 기저 상태를 확인하였다.
• 자기 순화도 및 투마론 스핀 회절(μSR) 데이터를 수집하여 25 mK까지의 장거리 정렬 또는 스핀 동결을 탐지하였다.
• 자기 회절 데이터를 이원소 및 거듭제곱 법칙 지수 함수를 사용하여 분석하여 회절 거동을 평가하였다.
• Ba₂LuIrO₆, Ba₂ScIrO₆, Sr₂LuIrO₆ 및 Sr₂ScIrO₆ 간의 결과를 비교하여 전자 구조 및 자성 반응의 추세를 파악하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 5d⁴ 이중 퍼보스카이트 이리데이트 A₂BIrO₆ (A = Ba, Sr; B = Lu, Sc)는 장거리 자성 정렬 또는 스핀 동결을 나타내는가?
• RQ2 Ir⁵⁺ 이온의 전자 기저 상태 성질(J=0 대비 J=1)은 무엇이며, 스핀-오비탈 결합에 의해 어떻게 영향을 받는가?
• RQ3 외재적 결함 또는 불순물(예: 6L-퍼보스카이트 상)이 관측된 자성 신호에 얼마나 기여하는가?
• RQ4 다양한 A₂BIrO₆ 화합물 간에 스핀-오비탈 결합 상수(λ_SOC)와 헌드 결합(J_H)은 어떻게 비교되는가?
• RQ5 이전 보고에서 Ba₂YIrO₆ 및 Sr₂YIrO₆에서 자성 정렬이 보고되었지만, 이는 부피 자기 순화도 및 μSR 데이터와 어떻게 충돌하는가?

주요 결과

• HERFD-XAS 및 RIXS 측정 결과, 모든 네 화합물에서 Ir⁵⁺의 J=0 전자 기저 상태가 확인되었으며, λ_SOC = 379–406 meV 및 J_H = 243–256 meV로 나타났다.
• 모든 물질에서 25 mK까지의 장거리 자성 정렬 또는 스핀 동결에 대한 증거는 발견되지 않았다.
• 자기 순화도 및 μSR에서 관측된 약한 자성 신호는 6L-퍼보스카이트 불순물 상 및 반위치 결함과 같은 외재적 원인에 기인한 것으로 기인되었다.
• 이전 Ba₂YIrO₆ 연구에서 관측된 비지수적 μSR 회절은 내재된 자성 정렬이 아니라, 소수의 6L-퍼보스카이트 불순물 상에 기인한 것으로 보인다.
• 자기 정렬의 부재는 강한 스핀-오비탈 결합이 지배적임을 지지하며, J_eff=1 삼중항 흥분 상태를 억제함을 시사한다.
• 모든 네 화합물에서 결과가 일관되며, 5d⁴ 이리데이트 계열이 큰 스핀-오비탈 결합으로 인해 J=0 기저 상태에 의해 지배됨을 나타낸다.