[论文解读] A large deformation model for quasi-static to high strain rate response of a rate-stiffening soft polymer

Aditya Konale, Zahra Ahmed+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 10, 2023

Cellular Mechanics and InteractionsBiochemistry, Genetics and Molecular Biology被引用 3

一句话总结

本文提出了一种基于微观结构的半物理本构模型，用于聚硼硅氧烷（PBS），一种具有动态B-O配位键交联结构的应变率硬化软聚合物。该模型在六个数量级的应变率范围（10⁻³ 至 10³ s⁻¹）内准确捕捉了大变形、应变率依赖的弹性-粘塑性行为，通过两种不同的松弛机制实现：慢速（τ ≈ 3 s）动态交联和快速（τ ≈ 0.0005 s）缠结锁死，精确预测了高应变率下的非线性加载-卸载响应及形状恢复行为。

ABSTRACT

Polyborosiloxane (PBS) is an important rate-stiffening soft polymer with dynamic, reversible crosslinks used in applications ranging from self-healing sensing and actuation to body and structural protection. Its highly rate-dependent response, especially for impact-mitigating structures, is important. However, the large strain response of PBS has not been characterized over quasi-static to high strain rates. Currently, there are no constitutive models that can predict the strongly rate-dependent large-deformation elastic-viscoplastic response of PBS. To address this gap, we have developed a microstructural physics motivated constitutive model for PBS and similar soft polymers and polymer gels with dynamic crosslinks to predict their large strain, non-linear loading-unloading, and significantly rate-dependent response. We have conducted compression experiments on PBS up to true strains of $\sim$125$\%$ over a wide strain rate range of 10$^{-3}$ s$^{-1}$ to 10$^{3}$ s$^{-1}$. The model reasonably accurately captures the response of PBS over six decades of strain rates. We propose boron-oxygen coordinate-bond dynamic crosslinks with macroscopic relaxation timescale $τ\approx 3$ s and temporary entanglement lockups at high strain rates acting as crosslinks with $τ\approx 0.0005$ s as the two types of crosslink mechanisms in PBS. We have outlined a numerical update procedure to evaluate the convolution-like time integrals arising from dynamic crosslink kinetics. Experiments involving three-dimensional inhomogeneous deformations were used to verify the predictive capabilities of our model and its finite element implementation. The modeling framework can be adopted for other dynamically crosslinked rate-stiffening soft polymers and polymer gels that are microstructurally similar to PBS.

研究动机与目标

• 为解决在准静态至高应变率范围内，对聚硼硅氧烷（PBS）等应变率硬化软聚合物的大变形响应缺乏本构模型的问题。
• 表征纯PBS在六个数量级应变率范围（10⁻³ 至 10³ s⁻¹）内的大应变、应变率依赖性力学行为，包括非线性加载-卸载响应与形状恢复行为。
• 开发一种基于微观结构的本构模型，准确捕捉动态B-O配位键（τ ≈ 3 s）与临时缠结锁死（τ ≈ 0.0005 s）的双松弛机制。
• 通过三维非均匀变形实验与有限元实现对模型进行验证。

提出的方法

• 该模型基于形变梯度的乘法分解，将弹性与粘塑性贡献分离开来。
• 引入两种不同的动态交联机制：具有宏观松弛时间τ ≈ 3 s的慢速松弛B-O配位键，以及具有τ ≈ 0.0005 s的快速松弛缠结锁死。
• 本构框架采用时间卷积积分来模拟由动态交联动力学引起的应力演化，并采用数值更新算法实现高效的时间积分。
• 开发了一种数值算法，利用梯形法则与Δt → 0时的渐近展开，近似处理类似卷积的积分，从而实现高效的有限元实现。
• 在有限元框架中实现该模型，并通过三维非均匀压缩实验进行验证。
• 模型结合非仿射变形与松弛动力学，以捕捉非线性、应变率依赖的应力响应。

实验结果

研究问题

• RQ1 聚硼硅氧烷（PBS）在从准静态（10⁻³ s⁻¹）到高应变率（10³ s⁻¹）加载条件下，其大变形响应如何？
• RQ2 在不同时间尺度下，主导PBS应变率依赖、非线性及可恢复行为的微观结构机制是什么？
• RQ3 基于动态交联动力学的半物理本构模型，能否准确预测PBS在六个数量级应变率范围内的大应变、弹性-粘塑性响应？
• RQ4 动态B-O键与缠结锁死的显著不同松弛时间尺度（τ ≈ 3 s 与 τ ≈ 0.0005 s）如何共同贡献于观测到的应变率硬化与形状恢复行为？

主要发现

• 该模型在六个数量级应变率范围（10⁻³ 至 10³ s⁻¹）内，准确预测了PBS的大应变、应变率依赖响应，包括非线性加载-卸载行为与高应变率下显著的形状恢复。
• 实验数据显示，PBS在自身重力作用下数小时内表现出粘性流动（τ ≈ 3 s），而在高应变率加载（≈5000 s⁻¹）下，由于快速松弛的缠结锁死（τ ≈ 0.0005 s），表现出强烈的弹性恢复。
• 该模型通过双交联机制成功捕捉了从低应变率下主导的粘性流动到高应变率下主导的弹性恢复的转变行为。
• 三维非均匀变形的有限元模拟验证了模型的预测能力，与实验数据具有良好一致性。
• 数值更新算法成功处理了由动态交联动力学引发的时间卷积积分，实现了稳定且精确的时间积分。
• 该框架可推广至其他具有相似微观结构的动态交联软聚合物及聚合物凝胶。