[論文レビュー] A large deformation model for quasi-static to high strain rate response of a rate-stiffening soft polymer

Aditya Konale, Zahra Ahmed+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 10, 2023

Cellular Mechanics and InteractionsBiochemistry, Genetics and Molecular Biology被引用数 3

ひとこと要約

本稿では、動的B-O座標結合結合を有するレートスタイーニング型ソフトポリマーであるポリボロシロキサン（PBS）のための、微視的構造に裏付けられた半物理的構成モデルを提示する。このモデルは、10⁻³から10³ s⁻¹の6桁にわたるひずみ速度範囲で、大変形および速度依存性の弾塑性挙動を捉え、2つの異なる緩和メカニズム（緩慢な（τ ≈ 3 s）動的結合と、速やかな（τ ≈ 0.0005 s）エンタングルメントロックアップ）を通じて、非線形な荷重・解放応答および高ひずみ速度下での形状回復を正確に予測する。

ABSTRACT

Polyborosiloxane (PBS) is an important rate-stiffening soft polymer with dynamic, reversible crosslinks used in applications ranging from self-healing sensing and actuation to body and structural protection. Its highly rate-dependent response, especially for impact-mitigating structures, is important. However, the large strain response of PBS has not been characterized over quasi-static to high strain rates. Currently, there are no constitutive models that can predict the strongly rate-dependent large-deformation elastic-viscoplastic response of PBS. To address this gap, we have developed a microstructural physics motivated constitutive model for PBS and similar soft polymers and polymer gels with dynamic crosslinks to predict their large strain, non-linear loading-unloading, and significantly rate-dependent response. We have conducted compression experiments on PBS up to true strains of $\sim$125$\%$ over a wide strain rate range of 10$^{-3}$ s$^{-1}$ to 10$^{3}$ s$^{-1}$. The model reasonably accurately captures the response of PBS over six decades of strain rates. We propose boron-oxygen coordinate-bond dynamic crosslinks with macroscopic relaxation timescale $τ\approx 3$ s and temporary entanglement lockups at high strain rates acting as crosslinks with $τ\approx 0.0005$ s as the two types of crosslink mechanisms in PBS. We have outlined a numerical update procedure to evaluate the convolution-like time integrals arising from dynamic crosslink kinetics. Experiments involving three-dimensional inhomogeneous deformations were used to verify the predictive capabilities of our model and its finite element implementation. The modeling framework can be adopted for other dynamically crosslinked rate-stiffening soft polymers and polymer gels that are microstructurally similar to PBS.

研究の動機と目的

• クーリー的から高ひずみ速度に至る範囲で、レートスタイーニング型ソフトポリマー（例えばポリボロシロキサン（PBS））における大変形応答の構成モデルの欠如に対処すること。
• 純粋なPBSの高ひずみ、速度依存性の機械的挙動を、10⁻³から10³ s⁻¹の6桁にわたるひずみ速度範囲で特徴づけ、非線形な荷重・解放および形状回復を含むこと。
• 動的B-O座標結合（τ ≈ 3 s）と一時的エンタングルメントロックアップ（τ ≈ 0.0005 s）の二重緩和メカニズムを捉える、微視的構造に裏付けられた構成モデルの開発。
• 3次元非均一ひずみ変形実験および有限要素法による実装を用いたモデルの検証。

提案手法

• 変形勾配の乗法的分解に基づくもので、弾性的および粘塑性的寄与を分離する。
• 2つの異なる動的結合メカニズムを組み込む：マクロな緩和時間τ ≈ 3 sのゆっくり緩和するB-O座標結合と、τ ≈ 0.0005 sの速やかに緩和するエンタングルメントロックアップ。
• 時間畳み込み積分を用いて、動的結合キネティクスに起因する応力の時間発展をモデル化し、効率的な時間積分のための数値更新手順を採用する。
• 時間積分のための数値アルゴリズムを開発し、Δt → 0の極限で台形則と漸近展開を用いて畳み込み型積分を近似することで、効率的な有限要素法実装を可能にする。
• 有限要素法フレームワークにモデルを実装し、3次元非均一圧縮実験と照合して検証する。
• 非一様変形と緩和キネティクスの組み合わせを用いて、非線形で速度依存性の応力応答を捉える。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ポリボロシロキサン（PBS）は、クーリー的（10⁻³ s⁻¹）から高速度（10³ s⁻¹）の加速度にかけて、大変形下でどのように応答するか？
• RQ2 異なる時間スケールで、PBSの速度依存性、非線形性、回復性を特徴づける主な微視的構造的メカニズムは何か？
• RQ3 動的結合キネティクスに基づく半物理的構成モデルは、6桁にわたるひずみ速度範囲でPBSの高ひずみ、弾塑性応答を正確に予測できるか？
• RQ4 動的B-O結合（τ ≈ 3 s）とエンタングルメントロックアップ（τ ≈ 0.0005 s）の異なる緩和時間スケールが、観察されたレートスタイーニングおよび形状回復挙動にどのように寄与しているか？

主な発見

• モデルは、10⁻³から10³ s⁻¹の6桁にわたるひずみ速度範囲で、PBSの高ひずみ、速度依存性応答（非線形な荷重・解放および高ひずみ速度下での顕著な形状回復を含む）を正確に予測する。
• 実験データは、PBSが数時間にわたり自重による粘性流動を示す（τ ≈ 3 s）一方で、高速度加速度（約5000 s⁻¹）では、速やかに緩和するエンタングルメントロックアップ（τ ≈ 0.0005 s）により強い弾性的回復を示すことを示している。
• 二重結合メカニズムを通じて、低速域では支配的となる粘性流動から、高速域では支配的となる弾性的回復への遷移をモデルが捉えている。
• 3次元非均一ひずみ変形の有限要素シミュレーションは、モデルの予測能力を確認しており、実験データと良好な一致を示している。
• 数値更新手順は、動的結合キネティクスに起因する時間畳み込み積分を効果的に処理でき、安定的かつ正確な時間積分を可能にしている。
• このフレームワークは、同様の微細構造を有する他の動的結合ポリマーおよびポリマーゲルへ一般化可能である。