[論文レビュー] Barium Chemosensors with Dry-Phase Fluorescence for Neutrinoless Double Beta Decay

Pawan Thapa, I. J. Arnquist+7 more|arXiv (Cornell University)|Apr 11, 2019

Neutrino Physics Research参考文献 56被引用数 4

ひとこと要約

本論文では、バックグラウンドフリーなニュートリノ無双ベータ崩壊（0νββ）検出に向けた重要な一歩として、高圧キセノンガス中における単一の 136Ba2+ イオンの超高感度検出を可能にする、ドライ状態の蛍光バリアムキメオセンサーの開発が報告されている。アントラセン置換アザ-18-クラウン-6エーテル（18c6-an）は、ドライ状態においてバリアムイオンに対して強く選択的な蛍光応答を示し、内在的バックグラウンドが最小限であるため、蛍光顕微鏡を用いた単一イオン感度の検出が可能である。

ABSTRACT

The nature of the neutrino is one of the major open questions in experimental nuclear and particle physics. The most sensitive known method to establish the Majorana nature of the neutrino is detection of the ultra-rare process of neutrinoless double beta decay. However, identification of one or a handful of decay events within a large mass of candidate isotope, without obfuscation by backgrounds is a formidable experimental challenge. One hypothetical method for achieving ultra-low-background neutrinoless double beta decay sensitivity is the detection of single $^{136}$Ba ions produced in the decay of $^{136}$Xe (`barium tagging'). To implement such a method, a single-ion-sensitive barium detector must be developed and demonstrated in bulk liquid or dry gaseous xenon. This paper reports on the development of two families of dry-phase barium chemosensor molecules for use in high pressure xenon gas detectors, synthesized specifically for this purpose. One particularly promising candidate, an anthracene substituted aza-18-crown-6 ether, is shown to respond in the dry phase with almost no intrinsic background from the unchelated state, and to be amenable to barium sensing through fluorescence microscopy. This interdisciplinary advance, paired with earlier work demonstrating sensitivity to single barium ions in solution, opens a new path toward single ion detection in high pressure xenon gas.

研究の動機と目的

• バックグラウンドフリーなニュートリノ無双ベータ崩壊（0νββ）検出を可能にするために、高圧キセノンガス検出器に設置可能な単一イオンに感応するバリアムキメオセンサーの開発。
• 136Xe崩壊に伴い生成する 136Ba2+ 生成イオンを、選択的に同定可能にする手法により、0νββ探索における超低バックグラウンド検出の課題を克服。
• 内在的蛍光バックグラウンドを最小限に抑えたドライ状態の蛍光キメオセンサーを設計・合成し、Ba2+ に対して選択的に反応するものとする。
• 蛍光顕微鏡を用いたドライ状態での単一イオン検出の可能性を実証し、ガスタイムプロジェクションチェンバーへの実用的応用に向けた重要な一歩を踏み出す。
• 次世代 0νββ 実験で用いられる高圧キセノン環境に適合する、化学的に安定で、選択的かつ高感度な検出プラットフォームを確立する。

提案手法

• アザ-18-クラウン-6エーテル受容体にアントラセンフラーモフォアを機能化させた、ドライ状態のバリアムキメオセンサーの2つの群を合成。
• 相溶媒移動触媒を用いた環化反応と S_N2 置換反応により 18c6-an キメオセンサーを合成し、NMR、HRMS、IR スペクトロスコピーを用いて完全に特徴づけた。
• 蛍光スペクトロスコピーを用いて発光および励起スペクトルを測定し、5 nm のスリット幅と25 °C の温度制御を実施。
• 40 μM の全濃度でジョブスプロット分析を実施し、417 nm における蛍光強度の変化を用いて、18c6-an と Ba2+ 間の 1:1 ストキオメトリを確認。
• トリトン-X を用いた臨界ミセル濃度（CMC）研究を実施し、混合溶媒中におけるセンサーの安定性を評価。蛍光を 376 nm 発光、342 nm 激発で測定。
• 1H NMR タイトレーションによるバリアム結合の妥当性を検証し、Ba2+ 結合に伴い受容体の孤電子対に近接するプロトンに顕著なシフト（Δδ ≈ 0.2 ppm）が観察された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ドライ状態の蛍光キメオセンサーを、Ba2+ イオンに対して選択的に結合するが、内在的蛍光バックグラウンドが最小限であるように開発可能か？
• RQ2 18c6-an キメオセンサーは、ドライ状態において、単一イオン検出に適した測定可能で選択的な蛍光応答を示すか？
• RQ3 18c6-an キメオセンサーと Ba2+ イオンとの間の結合ストキオメトリは何か？ これは、定量的検出に必要な 1:1 結合を確認できるか？
• RQ4 界面活性剤またはミセル形成性物質が存在する環境下でも、キメオセンサーは性能を維持できるか？ これにより、複雑な媒体における耐性が示せるか？
• RQ5 キメオセンサーの蛍光応答は、高圧キセノンガス中での蛍光顕微鏡による単一イオン検出に十分な強度を有しているか？

主な発見

• アントラセン置換アザ-18-クラウン-6エーテル（18c6-an）は、ドライ状態において Ba2+ に対して強く選択的な蛍光応答を示し、未結合状態の内在的バックグラウンドが最小限である。
• ジョブスプロット分析により、40 μM の全濃度下で 18c6-an と Ba2+ 間の 1:1 結合ストキオメトリが確認され、リガンドのモル分率が 0 の場合に蛍光強度が正規化された。
• 1H NMR タイトレーションにより、Ba2+ 結合に伴い受容体の孤電子対に近接するプロトンに顕著なシフト（Δδ ≈ 0.2 ppm）が観察され、イオンへの配位結合が確認された。
• キメオセンサーは高い選択性と感度を示し、Ba2+ の添加に伴い蛍光強度が増加するため、効果的なキレート化と信号伝達が実現している。
• 臨界ミセル濃度（CMC）研究により、トリトン-X が存在する環境下でもセンサーの蛍光応答が安定していることが示され、界面活性剤含有環境下での耐性が裏付けられた。
• 本システムの低バックグラウンドと高い選択性は、高圧キセノンガス検出器における単一 Ba2+ イオン検出に強く適した候補であることが示され、バックグラウンドフリーな 0νββ 探索に不可欠な要件を満たしている。