[論文レビュー] Bilayer C2N Nanosheet: A Promising Metal-free Photocatalyst for Water Splitting

Ruiqi Zhang, Jinlong Yang|arXiv (Cornell University)|May 11, 2015

Graphene research and applications被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、水素生成のための貴金属を含まない可視光駆動型光触媒としての少数層C2Nナノスケートを提案する。密度汎関数理論を用いて、二層および多層C2Nが調整可能な直接帯ギャップ（1.84–2.47 eV）、好ましいバンド端位置、強力な可視光吸収を示すことが示された。これにより、貴金属を用いない持続可能な水素生成が可能となる。

ABSTRACT

Successful synthesis of the nitrogenated holey two-dimensional structures C2N (Nat. Commun. 2015, 6, 6486) using simply wet-chemical reaction offer a cost-effective way to generate other 2D materials with novel optical and electronic properties. On basis of the density functional theory calculations, we investigate electronic properties of monolayer and multilayer C2N. We find that few-layer C2N have a direct bandgap and the direct bandgap of the system can vary from 2.47 eV for monolayer to 1.84 eV for a five-layer. Besides, for the few-layer C2N, appropriate band gap, band edge alignments, and strong visible-light absorption demonstrate it may be a potential metal-free visible-light driven photocatalyst for water splitting.

研究の動機と目的

• 少数層C2Nナノスケートの電子的および光学的性質を、光触媒応用のために調査すること。
• C2Nが従来の光触媒の貴金属代替としての可能性を評価すること。
• C2Nにおけるバンドギャップの調整および好ましいバンド端配置が、効率的な可視光駆動型水素生成を可能にするかを特定すること。
• 層数が電子構造および光触媒活性をどのように制御するかを評価すること。

提案手法

• 単層および多層C2Nの電子構造を調査するために、密度汎関数理論（DFT）計算が用いられた。
• 層数に応じた少数層C2Nのバンドギャップおよびバンド端位置が計算された。
• 異なる層厚さにおける可視光応答を評価するために、光学吸収スペクトルが計算された。
• 光触媒応用の可能性を確認するために、C2Nの安定性および電子的性質が分析された。
• 水酸化還元ポテンシャルとのバンド整列を評価することで、水素分解の熱力学的妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 少数層C2Nナノスケートは、可視光吸収に適した直接帯ギャップを示すことができるか？
• RQ2 C2Nのバンドギャップは、層数の増加に伴ってどのように変化するか？
• RQ3 C2Nの伝導帯および価電子帯端は、水の還元および酸化に好適に配置されているか？
• RQ4 C2Nは可視光領域で強力な吸収を示すことで、効率的な光触媒活性を実現できるか？

主な発見

• 少数層C2Nは、単層で2.47 eV、五層構造で1.84 eVにまで低下する直接帯ギャップを示す。
• 少数層C2Nのバンド端位置は、可視光下でも水の還元および酸化に thermodynamically 可能である。
• C2Nは強力な可視光吸収を示しており、光触媒応用における光捕集の高い可能性を示している。
• すべての調査された層厚さにおいて、C2Nは直接帯ギャップを維持しており、放射再結合効率の向上に寄与する。
• C2Nの電子構造は、効率的な電荷分離および移動を支援しており、光触媒による水素分解に不可欠である。