[論文レビュー] Breakdown of the spin-orbit imposed Jeff = 0 singlet state in double-perovskite iridates with Ir5+(5d4) ions

H. Zhang, J. Terizc+5 more|arXiv (Cornell University)|Aug 26, 2016

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、単結晶 Ba₂YIrO₆ および Sr-doped Ba₂YIrO₆ において、Ir⁵+ (5d⁴) 結晶において、1.7 K未塔で長距離磁気秩序が出現する非従来的磁気状態を同定した。観測された秩序は、低スピン S=1 またはスピン軌道結合による Jeff=0 一重項状態の両者によっても説明できないが、スピン軌道結合、ヘンド則結合、強いかい離結合の間の競合が予想される一重項状態の不安定化を示唆している。

ABSTRACT

We report an unusual magnetic ground state in single-crystal, double-perovskite Ba2YIrO6 and Sr doped Ba2YIrO6 with Ir5+(5d4) ions. Long-range magnetic order below 1.7 K is confirmed by DC magnetization, AC magnetic susceptibility and heat capacity measurements. The observed magnetic order is extraordinarily delicate and cannot be explained in terms of either a low-spin S=1 state, or a singlet Jeff=0 state imposed by the spin-orbit interactions (SOI). Alternatively, the magnetic ground state appears consistent with a SOI that competes with comparable Hund's rule coupling and inherently large electron hopping, which cannot stabilize the singlet Jeff=0 ground state. However, this picture is controversial, and conflicting magnetic behavior for these materials is reported in both experimental and theoretical studies, which highlights the intricate interplay of interactions that determine the ground state of materials with strong SOI.

研究の動機と目的

• 単結晶双ペロブスカイト Ba₂YIrO₆ における Ir⁵+ (5d⁴) 結晶の磁気基底状態を調査すること。
• 観測された磁気秩序がスピン軌道結合による Jeff=0 一重項状態によって説明可能かどうかを特定すること。
• スピン軌道結合、ヘンド則結合、電子遷移の競合する相互作用が基底状態の安定化に果たす役割を評価すること。
• Ir⁵+ を含む双ペロブスカイトにおける磁気的性質に関する実験的・理論的報告の不一致を解明すること。

提案手法

• 長距離磁気秩序および転移温度を検出するために、DC 磁化率測定を実施した。
• 磁気秩序の開始および性質を確認するために、AC 磁化率測定を実施した。
• 相転移の特定および磁気的エントロピー変化の定量的評価のために、比熱データを取得した。
• 5d⁴ 電子配置におけるスピン軌道結合、ヘンド則結合、電子遷移の相乗的相互作用を分析した。
• 実験結果を Jeff=0 および低スピン S=1 状態の理論モデルと比較した。
• Ir⁵+ 系における競合する量子相互作用下での Jeff=0 一重項状態の安定性を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ir⁵+ (5d⁴) 結晶を有する Ba₂YIrO₆ における観測された磁気秩序は、スピン軌道結合による Jeff=0 一重項基底状態によって説明可能か？
• RQ2 ヘンド則結合および電子遷移が Jeff=0 一重項状態の不安定化に果たす役割は何か？
• RQ3 なぜ Ir⁵+ を含む双ペロブスカイトにおける磁気基底状態は、非磁性一重項であると予測される理論と乖離しているのか？
• RQ4 スピン軌道結合、ヘンド則結合、電子遷移の競合する相互作用が、長距離磁気秩序の出現にどのように影響するか？
• RQ5 これらの材料における磁気的性質に関する実験的・理論的報告の矛盾は、何によって説明されるか？

主な発見

• 単結晶 Ba₂YIrO₆ および Sr-doped Ba₂YIrO₆ における Ir⁵+ (5d⁴) 結晶で、1.7 K未塔に長距離磁気秩序が確認された。
• 観測された磁気基底状態は、スピン軌道結合による Jeff=0 一重項状態によって説明できない。
• 磁気秩序は低スピン S=1 状態とも一致せず、より複雑な電子的起源を示唆している。
• 結果から、スピン軌道結合、ヘンド則結合、強いかい離結合の間の競合が Jeff=0 一重項の安定化を妨げる可能性があることが示唆された。
• Jeff=0 状態の不安定性は、5d⁴ 鉄酸化物における強い電子相関とスピン軌道結合の複雑な相互作用を強調している。
• 実験的・理論的報告の不一致は、強相関 5d 遷移金属酸化物における量子基底状態の複雑さを裏付けている。