[論文レビュー] Charge tunable structural phase transitions in few-layer tellurium: a step toward building mono-elemental devices

Cong Wang, Jingsi Qiao+6 more|arXiv (Cornell University)|Jun 18, 2018

2D Materials and ApplicationsMaterials Science参考文献 64被引用数 18

ひとこと要約

本研究では、少数層テルルル化物において、電子ドーピングが4つの同素体—α（半導体性）、β、γ、δ（金属性）—の間で可逆的かつ制御可能に変化する構造的相転移を示した。主な発見は、ドーピングを制御することで、相の間での動的スイッチングが可能であり、特に三層テルルル化物においてキラル性を持つα+δ相が出現することにより、単元素2次元材料における電子的・光学的応答のチューニングが可能になることである。

ABSTRACT

Recently, a covalent-like quasi-bonding was unveiled for the inter-chain interaction in a promising semiconductor, few-layer Tellurium. Such quasi-bond offers comparable bond lengths and strengths with those of a typical Te-Te covalent bond, which may lead to much easier transformations between the quasi-bonds and the covalent bonds. Here, we show a few structural phase-transitions among four Te allotropes in few-layer Te under charge doping. In particular, the semiconducting α-phase can transform into a smaller-bandgap β-phase, even-smaller-bandgap γ-phase and then metallic δ-phase in a Te bilayer. In a tri-layer, a metallic chiral α+δ phase is more stable under initial electron doping, leading to the appearance of chirality. Variations of electronic structures aside, these transitions are accompanied by the emergence or elimination of inversion centers (α-β, α-γ, α-α+δ), structural anisotropy (α-γ, γ-δ) and chirality (α-α+δ), which could result in substantial changes in optical and other properties. In light of this, this work opens the possibility toward building mono-elemental electronic and optoelectronic heterostructures or devices. It also offers a platform for studying relations between charge doping and electric/optical properties.

研究の動機と目的

• 少数層テルルル化物における電荷ドーピングが引き起こす構造的相転移の役割を調査すること。
• Teにおける相転移過程での電子構造、対称性、キラリティの進化を理解すること。
• チューナブルな電子的・光学的特性を有する単元素2次元ヘテロ構造の設計を可能にする基盤を確立すること。
• 電荷ドーピングと、反転中心やキラリティを含む新たな構造的対称性の間の相乗的相互作用を調査すること。
• 将来のナノエレクトロニクスおよびオプトエレクトロニクス応用に向け、元素的2次元半導体の物性を動的制御すること。

提案手法

• 少数層テルルル化物における電子ドーピングを想定し、第一原理的密度汎関数理論（DFT）計算を用いてモデル化した。
• α、β、γ、δ相の4つのTe同素体について、構造的・電子的・対称性的性質を体系的に分析した。
• 電子ドーピングの増加に伴うバンドギャップ、反転対称性、キラル構造の進化を追跡した。
• 電荷密度差分析を用いて、鎖間相互作用の性質と準結合的相互作用を検討した。
• 異なるドーピングレベル下でのバイレイヤーおよびトリレイヤーTeにおける相の安定性を評価した。
• エネルギー状態図解析と電荷チューニングに伴う対称性の進化を用いて、相転移経路をマッピングした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 電子ドーピングは少数層テルルル化物における構造的相転移をどのように誘発するか？
• RQ2 準結合的相互作用は、Te同素体間の可逆的相転移を可能にする役割を果たすか？
• RQ3 反転中心やキラリティといった対称性的性質は、相転移の過程でどのように出現または消失するか？
• RQ4 α → β → γ → δ相転移系列における電子構造の変化（例：バンドギャップの進化）は何か？
• RQ5 制御された電子ドーピングにより、三層テルルル化物にキラルな金属相を安定化させることができるか？

主な発見

• 電子ドーピングにより、バイレイヤーTeでは、半導体的α相からバンドギャップが小さいβ相、次にγ相、最終的に金属的δ相への逐次的相転移が誘発された。
• トリレイヤーTeでは、初期の電子ドーピングによりキラル性を持つα+δ相が安定化し、反転対称性の破れとトポロジカル特性を示した。
• αからβ相、αからγ相への相転移では反転対称性の喪失が伴うが、αからα+δ相への転移ではキラリティが導入される。
• γ相およびδ相では構造的異方性が顕在化し、電子的・光学的応答が方向依存性を示すようになった。
• α相のバンドギャップは、約0.6 eVからγ相では約0.2 eVに低下し、δ相では完全に閉じられ、金属-絶縁体転移を示した。
• Te鎖間の準結合的相互作用により、低エネルギーの相転移経路が実現され、電荷制御下での動的チューナビリティが可能になった。