[論文レビュー] Combining ultrahigh index with exceptional nonlinearity in resonant transition metal dichalcogenide nanodisks

George Zograf, Alexander Yu. Polyakov+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 22, 2023

2D Materials and ApplicationsMaterials Science被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、3R相モリブデンジチリド（3R-MoS₂）ナノディスクにおいて、高い二次高次ススセプティビティ（χ⁽²⁾）を持つ材料共鳴とナノフォトニクス的アナポール共鳴を同時に活用することで、第二高調波発生（SHG）が5,000倍向上することを示した。この手法は、1つの共鳴ナノ構造内で超高屈折率（n > 4.5）と顕著な非線形性を統合し、近赤外領域で強力でチューナブルな非線形光学応答を実現した。

ABSTRACT

Second-order nonlinearity in solids gives rise to a plethora of unique physical phenomena ranging from piezoelectricity and optical rectification to optical parametric amplification, spontaneous parametric down-conversion, and the generation of entangled photon pairs. Monolayer transition metal dichalcogenides (TMDs), such as MoS$_2$, exhibit one of the highest known second-order nonlinear coefficients. However, the monolayer nature of these materials prevents the fabrication of resonant objects exclusively from the material itself, necessitating the use of external structures to achieve optical enhancement of nonlinear processes. Here, we exploit the 3R phase of a molybdenum disulfide multilayer for resonant nonlinear nanophotonics. The lack of inversion symmetry, even in the bulk of the material, provides a combination of a massive second-order susceptibility, an extremely high and anisotropic refractive index in the near-infrared region ($n>$~4.5), and low absorption losses, making 3R-MoS$_2$ highly attractive for nonlinear nanophotonics. We demonstrate this by fabricating 3R-MoS$_2$ nanodisks of various radii, which support resonant anapole states, and observing substantial ($>$ 100-fold) enhancement of second-harmonic generation in a single resonant nanodisk compared to an unpatterned flake of the same thickness. The enhancement is maximized at the spectral overlap between the anapole state of the disk and the material resonance of the second-order susceptibility. Our approach unveils a powerful tool for enhancing the entire spectrum of optical second-order nonlinear processes in nanostructured van der Waals materials, thereby paving the way for nonlinear and quantum high-index TMD-nanophotonics.

研究の動機と目的

• 遷移金属ジチリド（TMD）の単層膜が共鳴ナノ構造を形成するのを制限する課題を克服するため、強い二次非線形性を示すバルク3R-MoS₂を活用すること。
• 3R-MoS₂からナノディスクを設計し、共鳴アナポール状態を支持させることで非線形光学プロセスを強化すること。
• アナポール共鳴と材料のχ⁽²⁾共鳴のスペクトル的重なりを実現し、最大のSHG増幅を達成すること。
• 統合された高屈折率および高非線形性材料が、コンactかつ効率的な非線形ナノフォトニクス素子を実現できることを示すこと。
• 3R-MoS₂を、第二高調波発生を超えるすべてのTMD非線形光技術のための多用途プラットフォームとして確立すること。

提案手法

• ガラス基板上に電子線リソグラフィーと反応性イオンエッチングを用いて、半径を変化させた3R-MoS₂ナノディスクを作製した。
• 3R-MoS₂に内在する反転対称性の欠如を活用し、強い二次非線形性（χ⁽²⁾）を実現した。DFT計算による値は約950–960 nmでピークに達した。
• ナノディスクの寸法を調整して、近赤外領域（800–1040 nm）でアナポール状態を励起し、光学的場の閉じ込めを最大化した。
• 低パワーパンプ（0.3 mW）での偏光分解SHG測定を実施し、材料的および光学的増幅寄与を分離した。
• 増幅の主要な設計原則として、アナポール共鳴とχ⁽²⁾共鳴のスペクトル的重なりを採用した。
• 未パターン化フラクス、共鳴でないディスク、共鳴ディスクの間で比較的SHG測定を実施し、増幅要因を定量化した。

Figure 1: 3R- \ce MoS2 material nonlinear optical properties in the 800 – 1040 nm range. a) Comparison of linear and nonlinear optical properties for several selected materials – maximum $|\chi^{(2)}|$ component of each material $vs.$ refractive index $n$ in the near-infrared spectral region. Inset

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 3R-MoS₂ナノディスクは、近赤外領域で共鳴アナポール状態を支持し、第二高調波発生（SHG）を強化できるか？
• RQ2 3R-MoS₂における高屈折率（n > 4.5）と強いχ⁽²⁾の組み合わせが、非線形光学応答をどの程度向上できるか？
• RQ3 材料共鳴（χ⁽²⁾ピーク）とナノフォトニクス的共鳴（アナポール状態）が、SHG増幅にどのように寄与するか？
• RQ4 幾何的設計によって、近赤外スペクトル全域で増幅を定量的かつチューナブルにできるか？
• RQ5 3R-MoS₂は、外部共鳴器を必要とせず、統合型非線形ナノフォトニクスの自己完結的プラットフォームとして機能できるか？

主な発見

• 最も共鳴状態にある3R-MoS₂ナノディスクでは、共鳴でない状態と比較してSHGが5,000倍向上し、同じ厚さの未パターン化フラクスと比較しても400倍の増幅を達成した。
• 光学的アナポール共鳴が約80倍の増幅を寄与したのに対し、材料のχ⁽²⁾共鳴は910 nmのパワーパンプ波長で追加で100倍の増幅をもたらした。
• 最も共鳴状態にあるディスク（D₁およびD₂）のSHG信号は、同じ実験条件下で未パターン化フラクスを2桁以上上回った。
• 共鳴でないディスク（D₃）および未パターン化フラクスでは、SHG増幅はわずかにしか認められず、観測された増幅が共鳴に起因することを確認した。
• 最も共鳴状態にあるディスクのSHGスペクトルは410 nmでピークを示し、ノイズフロアを100倍以上上回る信号強度を示した。
• 910 nmのパワーパンプ波長におけるアナポール共鳴とχ⁽²⁾共鳴のスペクトル的重なりが、最大の増幅を実現する鍵要因であると特定された。

Figure 2: Linear optical properties of 3R- \ce MoS2 nanodisks. a) Numerical calculation of $|E|^{2}$ , characterizing the stored electromagnetic energy inside the 3R- \ce MoS2 nanodisk, in normalized units. A 1 , A 2 , A 3 – anapole-like states. Inset shows the schematics of the calculation geometry