[論文レビュー] Determining Molecular Complexity using Assembly Theory and Spectroscopy

Michael Jirásek, Abhishek Sharma+10 more|arXiv (Cornell University)|Feb 24, 2023

Mass Spectrometry Techniques and Applications被引用数 10

ひとこと要約

論文は、スペクトロスコピー データ（NMR、MS/MS、IR）から分子の複雑さを推定する実験的アプローチ（組立インデックス、MA）を提示し、Assembly Theoryと整合させて、混合物中でも迅速かつ内在的な複雑性評価を可能にする。

ABSTRACT

Determining the complexity of molecules has important applications from molecular design to understanding the history of the process that led to the formation of the molecule. Currently, it is not possible to experimentally determine, without full structure elucidation, how complex a molecule is. Assembly Theory has been developed to quantify the complexity of a molecule by finding the shortest path to construct the molecule from building blocks, revealing its molecular assembly index (MA). In this study, we present an approach to rapidly and exhaustively calculate the MA of molecules from the spectroscopic measurements. We demonstrate that molecular complexity (MA) can be experimentally estimated using three independent techniques: nuclear magnetic resonance (NMR), tandem mass spectrometry (MS/MS), and infrared spectroscopy (IR), and these give consistent results with good correlations with the theoretically determined values from assembly theory. By identifying and analysing the number of absorbances in IR spectra, carbon resonances in NMR, or molecular fragments in tandem MS, the molecular assembly of an unknown molecule can be reliably estimated from experimental data. This represents the first experimentally quantifiable approach to defining molecular assembly, a reliable metric for complexity, as an intrinsic property of molecules and can also be performed on complex mixtures. This paves the way to use spectroscopic and spectrometric techniques to unambiguously detect alien life in the solar system, and beyond on exoplanets.

研究の動機と目的

• 実験的に測定可能な分子の複雑さ指標が、完全な構造解明を超えて必要であることを動機づける。
• Assembly Theoryを、ビルディングブロックからの最短構築経路を通じて複雑さを定量化する方法として紹介する（MA）。
• 実験データからMAを網羅的かつ迅速に推定する分光法を提案する。
• 実験的MA推定値と理論的に計算されたMA値の整合性を示す。
• 地球外生命の検出や複雑な混合物の解析における潜在的な応用を強調する。

提案手法

• Assembly Theoryにおける分子組立指数（MA）を、ビルディングブロックから分子を組み立てる最小ステップ数として定義する。
• IR吸収、NMR炭素共鳴、MS/MSフラグメントからMAを推定する手順を開発する。
• 三つの独立した技術が、理論的MA値と相関する一貫したMA推定値を生み出すことを示す。
• 未知の分子に対して、実験測定から分子組立を推定する分析を適用する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スペクトロスコピーデータから全構造解明を伴わずにMAを実験的に推定できるか。
• RQ2 IR、NMR、MS/MSは理論的に計算されたMAと相関する一貫したMA推定値を提供するか。
• RQ3 未知の分子や複雑な混合物に対して、スペクトロスコピー測定を用いてMAを信頼性高く決定できるか。
• RQ4 MA由来の複雑さを、地球外または外因性化学起源を検出するツールとしての潜在能力はどれほどか。

主な発見

• MAはNMR、MS/MS、IRを用いて実験的に推定可能で、理論的MA値と良い相関を示す。
• IR吸収の同定と分析、NMRの炭素共鳴、MS/MSの分子フラグメントを分析することで、分子組立の信頼できる推定値を得られる。
• 三つの分光技術は一貫したMA推定値を生み出し、MAを分子の内在的特性として支持する。
• このアプローチは、完全な構造解明を必要とせず、複雑な混合物でのMA推定を可能にする。
• 本研究は、分子組立を定義し、それを地球外生命のシナリオ検出に用いるための、実験的に定量化可能な初のアプローチを確立する。