[論文レビュー] Differentiable Molecular Simulations for Control and Learning

Wujie Wang, Simon Axelrod+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 27, 2020

Machine Learning in Materials Science参考文献 115被引用数 32

ひとこと要約

論文は、差分可能な分子動力学を用いてハミルトニアンを学習・制御し、シミュレートされた観測量をターゲットと一致させることで、パラメータ推定と分子系の能動的制御を可能にする。

ABSTRACT

Molecular dynamics simulations use statistical mechanics at the atomistic scale to enable both the elucidation of fundamental mechanisms and the engineering of matter for desired tasks. The behavior of molecular systems at the microscale is typically simulated with differential equations parameterized by a Hamiltonian, or energy function. The Hamiltonian describes the state of the system and its interactions with the environment. In order to derive predictive microscopic models, one wishes to infer a molecular Hamiltonian that agrees with observed macroscopic quantities. From the perspective of engineering, one wishes to control the Hamiltonian to achieve desired simulation outcomes and structures, as in self-assembly and optical control, to then realize systems with the desired Hamiltonian in the lab. In both cases, the goal is to modify the Hamiltonian such that emergent properties of the simulated system match a given target. We demonstrate how this can be achieved using differentiable simulations where bulk target observables and simulation outcomes can be analytically differentiated with respect to Hamiltonians, opening up new routes for parameterizing Hamiltonians to infer macroscopic models and develop control protocols.

研究の動機と目的

• 分子ハミルトニアンの学習と制御を動機づけ、マクロなターゲットと一致させる。
• MD軌道から導かれる観測量がハミルトニアンパラメータに関して微分可能であることを示す。
• ターゲット状態へダイナミクスをバイアスする制御ハミルトニアンの学習を実証する。
• 微分可能なシミュレーションを通じて、ペア分布関数などの観測量からの学習を示す。

提案手法

• 制御ハミルトニアン H_b を用いた分子動力学に自動微分を適用する。
• 前方 ODE 積分をバックプロパゲーションするために adjoint 敏感法を用いる。
• 物理的対称性を保持する Graph Neural Networks などのニューラルアーキテクチャを用いて制御ハミルトニアンを表現する。
• 古典的軌道ターゲットと量子ダイナミクス制御シナリオの両方での学習を示す。
• ガウス平滑化による微分可能ヒストグラムを実装して、ペア分布の勾配ベースフィッティングを可能にする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 事前に定義された反応座標を用いずに、差分可能なシミュレーションはシステムをターゲット状態へと導く制御・バイアスハミルトニアンを学習できるか？
• RQ2 MD軌道から導かれるターゲットとなるマクロ観測量を、環境ハミルトニアンまたは制御ハミルトニアンを学習することで一致させられるか？
• RQ3 adjointベースのバックプロパゲーションは、差分可能なMD内で古典的および量子制御タスクの最適化をどの程度効果的に行えるか？
• RQ4 差分可能なシミュレーションを用いて、分子系の光駆動量子制御プロトコルをいかに学習できるか？

主な発見

• 差分可能な MD フレームワークは、玩具モデルおよびポリマーの例で、ターゲット状態へとシステムを導く制御ハミルトニアンを学習できる。
• Graph Neural Network は H_b をパラメータ化して、ポリマー鎖をヘリックスへバイアスしつつ、Nose–Hoover チェーンによって温度を維持できる。
• 差分可能ヒストグラムは、液体の水などのターゲットペア分布関数とを一致させる学習を可能にする。
• MD軌道を通したバックプロパゲーションは、光駆動型網膜モデルの量子収率最適化を改善できる。
• 差分可能なシミュレーションを通じて学習された電場プロファイルにより、量子制御実験で収率が改善されることを示す。