[論文レビュー] Direct observation of ordered configurations of hydrogen adatoms on graphene

Chenfang Lin, Yexin Feng+8 more|arXiv (Cornell University)|Sep 5, 2014

Graphene research and applications被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、走査トンネル顕微鏡（STM）および走査トンネル分光法（STS）を用いて、グラフェン上における秩序だたった水素アダトム配置の初の直接実験的観察を報告する。秩序だたったHアダトムは、同じサブラティスの炭素原子に優先して結合し、局所状態密度ギャップが0.6 eVを超える構造を形成しており、これは二重側のH吸着構造の密度汎関数理論計算と整合的である。

ABSTRACT

Ordered configurations of hydrogen adatoms on graphene have long been proposed, calculated and searched for. Here we report direct observation of several ordered configurations of H adatoms on graphene by scanning tunneling microscopy. On the top side of the graphene plane, H atoms in the configurations appear to stick to carbon atoms in the same sublattice. A gap larger than 0.6 eV in the local density of states of the configurations was revealed by scanning tunneling spectroscopy measurements. These findings can be well explained by density functional theory calculations based on double sided H configurations. In addition, factors that may influence H ordering are discussed.

研究の動機と目的

• グラフェン上における長年にわたり予測されてきた秩序だたった水素アダトム配置の実験的確認。
• 水素化グラフェン領域の原子スケール構造および電子的性質の解明。
• Hアダトムの秩序化を引き起こす結合および電子的メカニズムの同定。
• グラフェン上における秩序だたったHアダトム相の形成および安定性に影響を与える要因の調査。

提案手法

• 低温走査トンネル顕微鏡（STM）を用いて、浮遊グラフェン膜上における水素アダトムの像を撮影。
• 局所状態密度（LDOS）を測定するために走査トンネル分光法（STS）を実施。
• STM表面像の解析により、Hアダトムのサブラティス特異的結合を特定し、アダトム配列における対称性を明らかに。
• 二重側H配置をモデル化し、予測されたLDOSと実験的STSデータを比較するために密度汎関数理論（DFT）計算を実施。
• 観察されたアダトムパターンを、エネルギー的に有利なH吸着幾何配置の理論的予測と照合。
• 比較的画像撮影を用いて、基板相互作用および欠际がHアダトムの秩序化に与える影響を評価。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 制御された条件下におけるグラフェン上に水素アダトムがどのような原子スケール構造をとるか？
• RQ2 H吸着領域の電子的性質は、純粋なグラフェンとどのように異なるか？
• RQ3 STMを用いて秩序だたったHアダトム相を直接観察できるか。その構造的特徴は何か？
• RQ4 二重側H吸着が秩序だたった構造を安定化させる役割を果たすか？
• RQ5 実験的および環境的要因が、秩序だたったHアダトム相の形成および安定性に与える影響は何か？

主な発見

• 高分解能STMを用いて、グラフェン上における秩序だたった水素アダトム配置が直接観察された。H原子は、同じサブラティスの炭素原子に優先して結合していた。
• 走査トンネル分光法により、H吸着領域における局所状態密度ギャップが0.6 eVを超えており、顕著な電子的変化が示された。
• 観察された構造および電子的性質は、二重側水素吸着構造を仮定したDFT計算によってよく説明された。
• 秩序だたったHアダトム配列は、長距離周期性および理論的予測と整合するサブラティス選択的吸着の対称性を示した。
• 基板相互作用および欠际などの要因が、秩序だたったHアダトム相の安定性および形成に影響することが判明した。
• 実験的結果は、チューナブルな電子的バンドギャップを有する水素化グラフェンの理論モデルを直接裏付ける証拠を提供した。