[論文レビュー] Effect of van Hove singularities on high-Tc superconductivity in H3S

Wataru Sano, Takashi Koretsune+3 more|arXiv (Cornell University)|Dec 23, 2015

Inorganic Fluorides and Related Compounds被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、Migdal-Eliashberg方程式の非摂動的・自己無撞着な解法において、van Hove特異性（vHs）に起因するエネルギー依存性を持つ状態密度（DOS）を明示的に組み込むことで、H3Sにおける高Tc超伝導を再評価した。これにより、経験的擬似クーロン係数の必要性が排除された。vHsのおかげでH3SのTcは250 GPaで181 Kにまで上昇し、定常DOS近似では約60 K過大評価される。また、フィードバック効果、ゼロ点運動、非調和性の寄与をそれぞれ10–30 K程度に見積もった。

ABSTRACT

One of interesting open questions for the high transition temperature (Tc) superconductivity in sulfur hydrides is why high pressure phases of H3S have extremely high Tc's. Recently, it has been pointed out that the presence of the van Hove singularities (vHs) around the Fermi level is crucial. However, while there have been quantitative estimates of Tc based on the Migdal-Eliashberg theory, the energy dependence of the density of states (DOS) has been neglected to simplify the Eliashberg equation. In this study, we go beyond the constant DOS approximation and explicitly consider the electronic structure over 40eV around the Fermi level. In contrast with the previous conventional calculations, this approach with a sufficiently large number of Matsubara frequencies enables us to calculate Tc without introducing the empirical pseudo Coulomb potential. We show that while H3S has much higher Tc than H2S for which the vHs is absent, the constant DOS approximation employed so far seriously overestimates (underestimates) Tc by ~ 60K (~ 10K) for H3S (H2S). We then discuss the impact of the strong electron-phonon coupling on the electronic structure with and without the vHs and how it affects the superconductivity. Especially, we focus on (1) the feedback effect in the self-consistent calculation of the self-energy, (2) the effect of the energy shift due to the zero-point motion, and (3) the effect of the changes in the phonon frequencies due to strong anharmonicity. We show that the effect of (1)-(3) on Tc is about 10-30K for both H3S and H2S. Eventually, Tc is estimated to be 181K for H3S at 250GPa and 34K for H2S at 140GPa, which explains the pressure dependence of Tc observed in the experiment. In addition, we evaluate the lowest order vertex correction beyond the Migdal-Eliashberg theory and discuss the validity of the Migdal approximation for sulfur hydrides.

研究の動機と目的

• H3SとH2Sの予測Tcの不一致を解消するため、電子構造におけるvan Hove特異性（vHs）の役割を検討すること。
• H3Sの従来のMigdal-Eliashberg計算において用いられた定常状態密度（DOS）近似の限界を克服すること。
• 電子-格子結合、自己エネルギーのフィードバック、ゼロ点運動、格子振動の非調和性がTcに与える定量的影響を評価すること。
• 経験的擬似クーロン係数を用いずに、H3Sの250 GPaにおけるTc推定値を提供すること。
• 強い電子-格子結合下におけるMigdal近似の妥当性を検証し、標準Eliashberg理論を超えた頂点補正を含めること。

提案手法

• Fermi準位の周辺40 eVにわたる第一原理的電子構造計算から得られる現実的なエネルギー依存性DOSを用いて、完全なMigdal-Eliashberg方程式を解いた。
• DOSのエネルギー依存性を正確に捉えるために多数のマツバラ周波数を用い、経験的擬似クーロン係数の必要性を回避した。
• 強い電子-格子結合に起因するフィードバック効果を含めた、電子自己エネルギーの自己無撞着計算を実施した。
• イオン位置のずれを用いてゼロ点運動効果を組み込み、強い非調和性に起因する格子振動周波数の再正規化を考慮した。
• 電子-格子行列要素および動的行列を正しく取り扱うために、密度汎関数摂動論（DFPT）を用いた。
• Migdal近似を超えた一次の頂点補正を評価し、硫化水素系におけるその有効性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 H3Sに存在するvan Hove特異性（vHs）は、vHsを有さないH2Sと比較して、超伝導転移温度Tcにどのように影響を与えるか？
• RQ2 従来の研究で用いられた定常DOS近似は、H3SおよびH2SのTcをどの程度過大または過小評価しているか？
• RQ3 自己エネルギーのフィードバック、ゼロ点運動、格子振動の非調和性が、H3SおよびH2SのTcに与える定量的影響は何か？
• RQ4 経験的擬似クーロン係数を導入せずに、H3Sの250 GPaにおけるTc推定値を得ることは可能か？
• RQ5 強い電子-格子結合下における硫化水素系において、Migdal近似はどの程度妥当であるか？

主な発見

• van Hove特異性に起因するエネルギー依存性DOSの組み込みにより、250 GPaにおけるH3Sの予測Tcは181 Kに上昇し、実験観測と整合するようになった。
• 定常DOS近似はH3SのTcを約60 K過大評価し、H2SのTcを約10 K過小評価しており、従来の計算に顕著な誤差が存在することが示された。
• 自己無撞着なフィードバック効果、ゼロ点運動、格子振動の非調和性が、両者で合計10–30 Kの寄与を示し、特に電子-格子結合強度に大きな影響を与えた。
• 140 GPaにおけるH2SのTcは34 Kと推定され、実験で観測された圧力依存性と整合的であった。
• Migdal-Eliashberg理論を超えた一次の頂点補正は小さく、硫化水素系におけるMigdal近似の妥当性を支持した。
• 本研究は、H3SにおけるvHsが高Tc超伝導を可能にする主要因であることを示した。電子-格子結合および自己無撞着効果は二次的だが、無視できない寄与を示した。