[論文レビュー] Electronic, optical and transport properties of van der Waals Transition-metal Dichalcogenides Heterostructures: A First-principle Study

Ke Xu, Yuanfeng Xu+9 more|arXiv (Cornell University)|Apr 7, 2018

2D Materials and ApplicationsMaterials Science参考文献 81被引用数 16

ひとこと要約

本研究は、遷移金属ジ chalcogenides (MX₂, M = Mo, W; X = S, Se, Te) からなるファンデルワールス異種接合の電子的・光学的・輸送的性質を第一原理的に調査している。密度汎関数理論を用い、ファンデルワールス相互作用を補正した結果、多数の異種接合が空間的に分離した電子・正孔対を有するタイプIIバンド配置を示し、層間結合に起因する間接ギャップ、高まるキャリア移動度、強力な紫外線吸収を示すことが判明した。これらは、フォトダイオードやLEDなどの光エレクトロニクス素子に有望である。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) transition-metal dichalcogenide (TMD) MX$_2$ (M = Mo, W; X= S, Se, Te) possess unique properties and novel applications. In this work, we perform first-principles calculations on the van der Waals (vdW) stacked MX$_2$ heterostructures to investigate their electronic, optical and transport properties systematically. We perform the so-called Anderson's rule to classify the heterostructures by providing the scheme of the construction of energy band diagrams for the heterostructure consisting of two semiconductor materials. For most of the MX$_2$ heterostructures, the conduction band maximum (CBM) and valence band minimum (VBM) reside in two separate semiconductors, forming type II band structure, thus the electron-holes pairs are spatially separated. We also find strong interlayer coupling at $Γ$ point after forming MX$_2$ heterostructures, even leading to the indirect band gap. While the band structure near $K$ point remain as the independent monolayer. The carrier mobilities of MX$_2$ heterostructures depend on three decisive factors, elastic modulus, effective mass and deformation potential constant, which are discussed and contrasted with those of monolayer MX$_2$, respectively.

研究の動機と目的

• ファンデルワールス積層構造をとるMX₂異種接合（M = Mo, W; X = S, Se, Te）の電子的・光学的・輸送的性質を体系的かつ包括的に調査すること。
• アンドリソンの法則を用いて異種接合を分類し、バンド整列およびエネルギー準位図を分析すること。
• 層間結合がバンド構造に与える影響、特にΓ点における間接ギャップの形成を調査すること。
• 機械的安定性およびキャリア輸送特性、特に電子および正孔の移動度を評価すること。
• 光学的応答、特に吸収スペクトルおよび誘電関数を分析し、光エレクトロニクス応用の可能性を検討すること。

提案手法

• ファンデルワールス相互作用を考慮するため、PBE汎関数とDFT-D2分散補正を用いた密度汎関数理論（DFT）を採用した。
• 構造的および電子的構造計算において、プロジェクター補間波（PAW）法と12×12×1のブリユアンゾーンサンプリング用kポイントメッシュを用いた。
• 正確なバンドギャップおよび光学的性質の計算を実現するため、自己相互作用誤差を補正する目的でHSE06ハイブリッド汎関数を適用した。
• 誘電関数ε(ω)を用いて光学的性質を計算し、吸収係数α(ω)はε₁(ω)およびε₂(ω)から導出した。
• 弾性率、有効質量、歪みポテンシャル定数に基づき、変形ポテンシャル理論を用いてキャリア移動度を計算した。
• 層間結合および対称性効果を評価するため、バンド構造および波動関数の重なりを分析し、AAおよびABスタッキング構造を比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MX₂異種接合の電子的バンド構造は、スタッキング順序（AA対比AB）および材料組成によってどのように変化するか？
• RQ2 MX₂異種接合におけるバンド整列（タイプI, II, III）の性質は何か？ また、キャリア分離および励起子的性質にどのように影響を与えるか？
• RQ3 層間結合が、間接ギャップの形成や有効質量・キャリア移動度に及ぼす影響はどの程度か？
• RQ4 異種接合の光学的吸収スペクトルは、単層MX₂と比較してどのように異なるか？ どの波長域で強力な応答を示すか？
• RQ5 構造的対称性および層間相互作用は、異種接合の機械的および輸送的安定性を決定づける役割を果たすか？

主な発見

• 大多数のMX₂異種接合はタイプIIバンド整列を示し、伝導帯最大値（CBM）と価電子帯最小値（VBM）が異なる単層に局在化しており、空間的に分離した励起子の生成が可能である。
• 層間結合により、多くの異種接合でΓ点に間接ギャップが形成されるが、K点のバンド構造は孤立した単層と類似している。
• 異種バイレイヤーのバンドギャップは、構成する単層のものよりも一般的に小さく、材料対の組み合わせによって0〜2 eVの範囲に分布する。
• 異種バイレイヤーにおける電子移動度は、単層MX₂に比べて通常高くなるが、これは弾性率の増加によるものである。一方、間接ギャップ系では正孔移動度は有効質量の増大により低下する。
• 光学的吸収スペクトルは、紫外領域（3.0–5.0 eV）で強力な吸収を示し、屈折率は2.80〜4.27の範囲に分布しており、UV光エレクトロニクス素子への適性が示唆される。
• AAおよびABスタッキング構造の誘電関数および吸収スペクトルは、構成単層の電子的寄与が類似しているため、ほぼ同一であり、アンドリソンの法則による予測と整合的である。