[論文レビュー] Exciton band structure of monolayer MoS2

Fengcheng Wu, Fanyao Qu+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 9, 2015

2D Materials and ApplicationsMaterials Science被引用数 17

ひとこと要約

この理論的研究は、強い電子-正孔相互作用と反転対称性の破れにより、モノレイヤーMoS2が複雑な励起子的挙動を示すことを明らかにした。励起子はブリユアンゾーンの中心および隅に存在する。主な発見は、バンド構造上は直接ギャップ半導体であるが、ブリユアンゾーンの隅に低エネルギー励起子が存在するため、励起スペクトルでは間接ギャップ材料として振る舞う点である。また、交換相互作用によるバルク coherence により、有限運動量の励起子は二次関数的および非解析的線形分散モードに分裂する。

ABSTRACT

We address the properties of excitons in monolayer MoS$_2$ from a theoretical point of view, showing that low-energy excitonic states occur both at the Brillouin zone center and at the Brillouin-zone corners, that binding energies at the Brillouin-zone center deviate strongly from the $(n-1/2)^{-2}$ pattern of the two-dimensional hydrogenic model, and that the valley-degenerate exciton doublet at the Brillouin-zone center splits at finite momentum into an upper mode with non-analytic linear dispersion and a lower mode with quadratic dispersion. Although monolayer MoS$_2$ is a direct-gap semiconductor when classified by its quasiparticle band structure, it may well be an indirect gap material when classified by its excitation spectra.

研究の動機と目的

• ゾーン中心近似を超えたモノレイヤーMoS2における運動量空間全範囲の励起子バンド構造を理解すること。
• 反転対称性の破れとバルク自由度が励起子状態およびその光学的性質に与える影響を調査すること。
• 励起スペクトルに基づいて、モノレイヤーMoS2が直接ギャップ半導体か間接ギャップ半導体かを特定すること。
• 有限運動量における電子-正孔交換相互作用が、バルク簡約励起子をどのように分裂させるかを分析すること。
• 理論的予測を2次元水素様モデルと比較し、バンド構造およびスクリーニング効果によるずれを同定すること。

提案手法

• モノレイヤーMoS2の準粒子バンドを記述するために、スピン軌道結合を含む5バンドd軌道タイトバインディングモデルを採用した。
• 励起子状態を解くために、運動量依存電子-正孔相互作用および形態因子を組み込んだBethe-Salpeter方程式（BSE）を用いた。
• スクリーニングされたクーロン相互作用（形式因子F(q) = 1/(1 + r₀q)を介して）を有するマス付きディラックモデルを用い、結合エネルギーを解析的に研究した。
• スピン軌道結合による影響を調べるため、質量中心運動量ゼロの励起子およびその分裂を調べるための光学的誘導度を計算した。
• ブリユアンゾーン全域にわたる励起子分散をマップするために、45×45 kグリッド上でBSEの数値解を実行した。
• 有効原子単位を用い、ψ(k) = ψ(k)e^{ilϕk}というアンザッツを用いて、2次元BSEを数値的解法に適した1次元固有値問題に簡略化した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーMoS2における励起子状態は、有限運動量においてどのようにブリユアンゾーン全体にわたって分散するか？
• RQ2 なぜモノレイヤーMoS2における結合エネルギーが2次元水素様モデルの(n−1/2)⁻²スケーリングから逸脱するのか？
• RQ3 Aシリーズ励起子における2sと2p状態の分裂の起源は何か？なぜ2p状態は2s状態よりも強く束縛されているのか？
• RQ4 バルクcoherenceと交換相互作用は、有限運動量励起子の分散にどのように影響を与えるか？
• RQ5 バンド構造ではなく励起スペクトルに基づいて見ると、モノレイヤーMoS2は直接ギャップ半導体か間接ギャップ半導体か？

主な発見

• 低エネルギー励起子状態はブリユアンゾーンの中心にとどまらず、隅にも存在し、複雑な励起スペクトルを示す。
• ゾーン中心における結合エネルギーは2次元水素様モデルから著しく逸脱しており、2p状態が2s状態よりもエネルギーが低く、バルク依存の交換相互作用によって2p状態が分裂している。
• 有限運動量励起子は2つのモードに分裂する：下位モードは二次関数的分散を示し、上位モードは非解析的線形分散を示す。これは交換相互作用によるバルクcoherence に起因する。
• Q=0におけるAシリーズ励起子では、2p状態の結合エネルギーが2s状態よりも大きいが、これは特定のバンド構造とスクリーニング効果によるものであり、水素様モデルとは逆である。
• バンド構造上は直接ギャップ半導体であるが、ブリユアンゾーンの隅に低エネルギー励起子が存在するため、励起スペクトルでは間接ギャップ半導体として振る舞う可能性がある。
• スクリーニングされたクーロン相互作用を有するマス付きディラックモデルは、格子BSEの結果の主要な特徴を再現でき、理論フレームワークの妥当性を裏付けた。