[論文レビュー] First-principles calculation of orbital Hall effect by Wannier interpolation: Role of orbital dependence of the anomalous position

Dongwook Go, Hyun‐Woo Lee+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 25, 2023

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ひとこと要約

本論文は、Wannier補間を用いた第一原理計算において、運動量空間における位置演算子に対するゲージ依存性のある補正項である異常位置（anomalous position）が、内在的軌道ホール効果（OHE）の計算において極めて重要な役割を果たすことを示している。軌道依存性のある異常位置を考慮に入れることで、特に銅族（Cu、Ag、Au、Pd）を含む第XおよびXI族の遷移金属におけるOHEの電導度が負であると予測されることが明らかになった。これは、従来の研究が群速度のみに基づいて正の値を仮定していたのとは対照的である。

ABSTRACT

The position operator in a Bloch representation acquires a gauge correction in the momentum space on top of the canonical position, which is called the anomalous position. We show that the anomalous position is generally orbital-dependent and thus plays a crucial role in the description of the intrinsic orbital Hall effect in terms of Wannier basis. We demonstrate this from the first-principles calculation of orbital Hall conductivities of transition metals by Wannier interpolation. Our results show that consistent treatment of the velocity operator by adding the additional term originating from the anomalous position predicts the orbital Hall conductivities different from those obtained by considering only the group velocity. We find the difference is crucial in several metals. For example, we predict the negative sign of the orbital Hall conductivities for elements in the groups X and XI such as Cu, Ag, Au, and Pd, for which the previous studies predicted the positive sign. Our work suggests the importance of consistently describing the spatial dependence of basis functions by first-principles methods as it is fundamentally missing in the tight-binding approximation.

研究の動機と目的

• 第一原理的OHE計算において、空間的基底関数の依存性が一貫して取り扱われていないという問題を解決すること。
• Wannier関数間の電気双極子行列要素に起因する、異常位置が内在的軌道ホール効果に果たす役割を調査すること。
• 群速度のみがOHEに寄与するとする長年の仮定を是正し、ゲージ補正された速度演算子を含めることで、その仮定を見直すこと。
• 特に第XおよびXI族の遷移金属において、OHEの符号予測に生じる矛盾を解消すること。
• タイトバインディング近似が、この軌道依存性補正を捉えられず、定量的誤差を引き起こす理由を示すこと。

提案手法

• 電子構造を計算するために、フルポテンシャル線形化補間平面波（FLAPW）法を用いた第一原理密度汎関数理論（DFT）を採用する。
• 高精度な応答関数評価のため、k空間における高分解能サンプリングを可能にするWannier関数補間を用いる。
• 異常位置を、k空間における位置演算子に対するゲージ補正として取り入れ、基底関数間の双極子行列要素から導出する。
• 補正された速度演算子（異常位置項を含む）を用いて、Kubo公式に基づき軌道ホール電導度を計算する。
• 異常位置補正あり・なしの結果を比較することで、OHEの大きさおよび符号に与える影響を明確に分離する。
• 第IV族からXI族までの3d、4d、5d遷移金属を体系的に分析し、この効果の一般性を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 軌道依存性のある異常位置は、遷移金属における内在的軌道ホール電導度にどのように影響を与えるか？
• RQ2 なぜ従来の理論的研究では、すべての遷移金属に対してOHEが正の符号であると予測していたのか？この仮定は妥当か？
• RQ3 異常位置補正を含めることで、3d、4d、5d遷移金属におけるOHEの大きさおよび符号はどの程度変化するか？
• RQ4 Wannier補間法は、第一原理計算において異常位置をどのように正確に取り扱えるか？
• RQ5 タイトバインディング近似が、この補正を捉えられないとする根本的な理由は何か？

主な発見

• 異常位置は本質的に軌道依存性を持ち、Wannier関数間の双極子行列要素に起因するため、速度演算子に対する非自明な補正となる。
• 異常位置補正を含めることで、群速度のみに基づく計算とは著しく異なる軌道ホール電導度が得られる。
• 特に銅族（Cu、Ag、Au、Pd）に属する元素では、本研究では負の軌道ホール電導度（σ_OH = -1870 for Pd, σ_OH = -1020 for Au）を予測しており、従来の正の符号仮定とは逆転する。
• この補正は4dおよび5d遷移金属で顕著であり、異常位置の軌道依存性がOHE応答に強く影響することが明らかになった。
• Pd（σ_OH = -1870）およびAu（σ_OH = -1020）におけるOHEの符号反転は、単にスピン軌道結合に起因するのではなく、異常位置の軌道特異的性質に起因する。
• 結果から、タイトバインディング近似は根本的にこの補正を欠落させ、OHE予測に系統的な誤差を引き起こすことが示された。